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多伦多大学Nat. Catal.: 混合催化剂上硝酸盐和CO2选择性电化学合成尿素

时间：2023-09-20 来源： 浏览：

多伦多大学Nat. Catal.: 混合催化剂上硝酸盐和CO2选择性电化学合成尿素

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2023年9月11日，Nat. Catal.在线发表了加拿大多伦多大学Edward H. Sargent和美国西北大学Jennifer B. Dunn 课题组的研究论文，题目为《 Selective electrochemical synthesis of urea from nitrate and C O 2 via relay catalysis on hybrid catalysts 》。

人为氮活化是在高温（>350 °C）和高压（>10 MPa）下，通过Haber-Bosch工艺将双氮（N 2 ）和蒸汽甲烷重整氢（H 2 ）转化为氨。然后，氨被进一步加工成含氮化学品，包括尿素基肥料（氨产量的47% 用于此 ），尿素的年产量为180 Mt。这占全球年能源消 耗的1%， C O 2 净 排放量超过200 Mt。规模 化 农业所需的氮循环依赖于能源和碳密集型工艺，并产生含硝酸盐的废水。在此研究中，作者专注于另一种方法— 硝酸盐和 C O 2 的共电解合成尿素 。当将其应用于工业废水或农业径流时，该方法有可能实现低碳强度的尿素生产，同时提供废水反硝化。研究报道了一种使用混合催化剂提高尿素选择性的策略： 两类位点通过中继催化机制独立稳定尿素形成所需的关键中间体*C O 2 N O 2 和*COOHNH 2 。在废水 级 硝酸盐浓度（1000 p pm NO 3 −  [N]）下 ， Zn/Cu催化剂的法拉第效率达到75%，所得催化剂的尿素产率为 16 µmol h −1 c m −2 。生 命周期评估表明，电化学路线每千克尿素的温室气体排放量为0.28千克 C O 2 当量，而目前路线为1.8千克 C O 2 当量。

图1 氮循环及其能量学

图2 单组分和混合催化剂的筛选

图3 Zn/Cu混合催化剂对C-N偶联的转向选择性

图4 阐明中继催化化学图象的机理研究

图5 合成尿素的三维混合催化剂

图6 生命周期评估

【 论文链接 】
Luo, Y., Xie, K., Ou, P. et al. Selective electrochemical synthesis of urea from nitrate and C O 2 via relay catalysis on hybrid catalysts. Nat. Catal. ,  2023 . https://doi.org/10.1038/s41929-023-01020-4

【其他相关文献】

[1] Chen, C., Zhu, X., Wen, X. et al. Coupling N 2 and C O 2 in H 2 O to synthesize urea under ambient conditions. Nat. Chem ., 2020 , 12, 717–724. https://doi.org/10.1038/s41557-020-0481-9
[2]  Lv, C., Zhong, L., Liu, H. et al. Selective electrocatalytic synthesis of urea with nitrate and carbon dioxide.  Nat. Sustain .,  2021 , 4, 868–876 . https://doi.org/10.1038/s41893-021-00741-3
[3]  Li, J., Zhang, Y., Kuruvinashetti, K. et al. Construction of C–N bonds from small-molecule precursors through heterogeneous electrocatalysis. Nat. Rev. Chem ., 2022 , 6, 303–319. https://doi.org/10.1038/s41570-022-00379-5

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