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Angew：双金属烯优化中间体吸附促进硝酸盐电还原制氨

时间：2024-03-12 来源：浏览：

Angew：双金属烯优化中间体吸附促进硝酸盐电还原制氨

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电催化还原硝酸盐制备 NH ₃ 是具有前景和环境友好的制氨技术。但是电催化还原硝酸盐为 8 电子过程，反应动力学非常缓慢，而且人们对于反应机理并不清楚。

有鉴于此， 苏州大学晏成林、路建美等 报道通过一系列 Pd 合金属烯（ PdM, M=Fe, Co, Ni, Cu ）研究催化剂的电催化还原硝酸盐制氨的催化剂结构 - 性能关系。

本文要点

要点1. 超薄的金属烯暴露丰富的催化活性位点，过渡金属掺杂打破电子结构，并且提高 d 能带中心的位置，从而改善中间体吸附。

要点2. 这些催化剂的各向异性电子结构使得催化剂的规律为 PdCu>PdCo≈PdFe>PdNi>Pd ， PdCu 的中性电催化生成 NH ₃ 的产率达到纪录的 295 mg h ^-1 mg _cat ^-1 ，法拉第效率达到 90.9 % 。详细的研究结果说明适中的氮吸附（ *NO ₃ 和 *NO ₂ ），增强的 *NO 活化能力，更低的 HER 催化活性有助于生成 NH ₃ 。作者认为这些研究结果有助于设计 NO ₃ 还原电催化剂。

Yuanbo Zhou, Lifang Zhang, Zebin Zhu, Mengfan Wang, Najun Li, Tao Qian, Chenglin Yan, Jianmei Lu, Optimizing Intermediate Adsorption over PdM (M = Fe, Co, Ni, Cu) Bimetallene for Boosted Nitrate Electroreduction to Ammonia, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202319029

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202319029

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