(纯计算)米兰比可卡大学ACS Catal.: 电化学反应中单原子催化剂稳定性的预测

对电化学过程中单原子催化剂 （SACs） 的关注正以令人印象深刻的速度增长。电子结构计算在这场竞赛中发挥着重要作用， 通过筛选研究或化学活性描述符的识别，为潜在的相关催化剂提供建议 。到目前为止，几乎所有这些预测都忽略了催化剂设计 中 的一个关键方面： 稳定性 。

在此研究中，作者提出了一种简单 而 通用的第一性原理方法来预测SACs在pH和外加电压工作条件下的稳定性。这是基于热力学循环的构建，其中部分信息来自实验，其余信息来自密度泛函理论（DFT）计算。特别是， 利用Pourbaix图来研究SACs在还原或氧化条件下的稳定性 ，并确定了那些表现出明显溶解或形成其他化学物质趋势的SACs。将该方法应用于 四个过渡金属原子Cr、Mn、Fe和Co，以及三种载体，包括N掺杂石墨烯、 氮化碳 （ C ₃ N ₄ ）和共 价有 机框架（COF） ，研究表明 决定最终稳定性的关键因素是自由金属原子与载体的结合能 。这项研究结果表明，在关键的电化学反应中， 一些潜在的非常好的催化剂实际上非常容易在其他化学物质中溶解或转化 ，这表明对SACs催化活性的每次预测都应同时进行稳定性的 并行 研究。

图5 SACs在pH=0和V=0.00 V以及pH=0和V=1.23 V时表现出热力学稳定性的区域

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