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​浙江大学单冰团队JACS：近100%选择性！硝酸盐电还原制氨

时间：2023-10-05 来源： 浏览：

​浙江大学单冰团队JACS：近100%选择性！硝酸盐电还原制氨

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在水介质中，电化学还原硝酸盐（NO 3 - ）为合成氨（NH 3 ）提供了一种有效的方法。科学家们在致力于开发催化剂时，发现催化剂中心周围的局部微环境对控制电催化性能至关重要。
基于此， 浙江大学单冰教授等人 报道了集成在独立导电水凝胶中的自组装分子铁催化剂能够以接近100%的选择性地从NO 3 - 生成NH 3 。该电催化水凝胶能够在高电流密度下连续生产NH 3 至少100 h，NH 3 选择性为89~98%。
通过DFT计算发现，-PP 2 Fe 2+ 的初始步骤NO 3 - 吸附的自由能低于−PPFe 2+ 。在随后的催化转变过程中，相对于-PPFe 2+ ，*NO（*表示被吸附的物种）的形成及其质子化成*NHO的潜在限制步骤在热力学上都更有利于-PP 2 Fe 2+ ，导致最终NO 3 - 转化为NH 3 的效率提高。对于-PP 2 Fe 2+ 催化剂，NO 3 - 的结合在能量上比质子的结合更有利。
在-0.63 V下，单-pp桥接样品HE-PPFe 2+ 较高的析氢产率源于-PPFe 2+ 更强的氢吸附能力，从相应电荷密度差构型下的-PP 2 Fe 2+ 和-PPFe 2+ 的预投影态密度中看出。-PPFe 2+ 的 d -带中心比-PP 2 Fe 2+ 更接近费米能级，表明-PPFe 2+ 具有更高的水凝胶吸附能力。
此外，HE-PP 2 Fe 2+ 的*NO 3 − 和Fe的吸附能差为-1.55 eV，大于HE-PPFe 2+ 的吸附能差，表明在双-pp桥接样品HE-PP 2 Fe 2+ 中NO 3 − 和Fe的相互作用更强。
Molecular Self-Assembly in Conductive Covalent Networks for Selective Nitrate Electroreduction to Ammonia. J. Am. Chem. Soc., 2023 , DOI: 10.1021/jacs.3c07320.

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