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中性条件下的电化学水分解预计将在“绿色氢经济”的长期发展中发挥重要作用。然而，作为水分解系统的中心组分，析氢反应电催化剂尽管在中性和碱性条件下析氢反应经历了相同的反应路径，但在中性介质中的表现通常不如在碱性介质中有效。
对于中性和碱性HER，H
2
O是质子的主要来源，随着pH值的增加，界面处氢键水层的灵活性降低，这阻碍了中间体穿透界面水层扩散到溶液中，从而抑制了表面活性位点的再生；在碱性介质中，非特异性吸附的OH
-
可以促进中间体通过界面水层，然而在中性介质中OH
-
几乎不存在，因此中间体很难扩散到整体溶液中。
为了验证界面水在中性HER中的关键作用，
清华大学陈晨
和
新疆大学
吴雪岩
等运用密度函数理论(DFT)计算来评估使用RuNC作为界面水研究平台的合理性，并进行从头算分子动力学(AIMD)计算来评估使用RuSe
x
来调节界面水的可行性。
研究发现，在中性介质中，界面水分子通过比酸性介质和碱性介质中更多的氢键相互连接，从而抑制了电极/电解质界面上H
2
O*/OH*的迁移；RuSe
x
可以通过界面区域的无序氢键网络加速H
2
O*/OH*运输，从而增加RuNC附近的可用H
2
O*的数量，增强中性HER的活性。
优化后的催化剂RuSe
x
-RuNC可以在低至29 mV的过电位下提供10 mA cm
-2
的电流密度；用RuSe
x
-RuNC组装的中性水电解装置在10 mA cm
-2
的电流密度下仅需1.86 V的电池电压，并在100 mA cm
-2
的较大电流密度下连续运行40 h而没有发生明显的性能下降，性能远优于基准商业Pt/C+Ir/C基MEA。
总的来说，该项工作阐明了如何协同单原子和团簇化合物在分子水平上促进界面电催化，这为设计和制备高效的中性电化学水分解催化剂打下了基础。
Interfacial Water Engineering Boosts Neutral Water Reduction. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33984-5
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