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江海龙/焦龙AM:三明治结构MOF的配体工程优化光催化产氢

时间:2023-07-12 来源: 浏览:

江海龙/焦龙AM:三明治结构MOF的配体工程优化光催化产氢

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虽然催化位点周围的微环境被认为在热催化中至关重要,但它在光催化中的作用仍然很微妙。
近日, 中科大江海龙, 焦龙 合理构建了一系列三明治结构金属有机骨架( MOF )复合材料 UiO-66-NH 2 @Pt@UiO-66-X X 表示官能团),用于可见光光催化制氢。
本文要点
要点1.  通过改变 UiO-66-X 壳的 -X 基团,可以同时调节 Pt 位点和光敏 UiO-66-NH 2 核的微环境。
要点2.  值得注意的是,具有相同光吸收和 Pt 负载量的 MOF 复合材料呈现出明显不同的光催化产氢速率,遵循 -X 基团顺序 -H > -Br > -NA (萘) > -OCH 3 > -Cl > -NO 2 UiO-66-NH 2 @Pt@UiO-66-H 的氢气产率高达 2708.2 μmol g -1 h -1 ,约为 UiO-66-NH 2 @Pt@UiO-66-NO 2 222 倍。
要点3.  机理研究表明 -X 基团的变化可以平衡 UiO-66-NH 2 核的电荷分离和 Pt 的质子还原能力,导致 UiO-66NH 2 @Pt@UiO-66-H 在平衡点达到最佳活性。
Siyuan Wang, et al, Linker Engineering of Sandwich-Structured Metal-Organic Framework Composites for Optimized Photocatalytic H 2 Production, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202302512
https://doi.org/10.1002/adma.202302512
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