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1. JACS：低配位Cu电催化CO2制备C2+产物

对于电化学 CO ₂ 转化为高能量密度 C ₂₊ 产物过程中，生成 C-C 化学键是关键步骤。虽然目前人们通过计算化学研究发现 OC-COH 偶联反应比 CO 二聚反应过程在能量上更有优势，但是目前人们还没有在实验中得到观测和验证。这是因为催化剂的设计和反应机理 / 光谱表征通常是相互分离。

有鉴于此， 天津大学梁红艳等 报道通过 DFT 计算模拟，发现低配为 Cu 位点上 *CO 结合能力增强，因此吸附的 *CO 物种与 *COH 之间的偶联比 CO 二聚反应更容易进行。

本文要点

要点 1.   作者通过实验方法 合成了具有丰富低配为 Cu 位点的 Cu 催化剂，在 300 mA cm ^-2 电流密度实现了 77.8 % 的法拉第效率 。

要点 2.   作者通过原位光谱表征，在 Cu 催化剂的表面捕捉发现 *OCCOH 中间体物种。因此验证了反应通过 OC-COH 偶联反应进行的证据。

本文的相关机理研究为设计发展 OC-COH 偶联反应生成 C ₂₊ 产物的催化剂提供经验。

Kaili Yao, Jun Li, Haibin Wang, Ruihu Lu, Xiaotao Yang, Mingchuan Luo, Ning Wang, Ziyun Wang, Changxu Liu, Tan Jing, Songhua Chen, Emiliano Cortés, Stefan A. Maier, Sheng Zhang, Tieliang Li, Yifu Yu, Yongchang Liu, Xinchen Kang, and Hongyan Liang*, Mechanistic Insights into OC–COH Coupling in CO2 Electroreduction on Fragmented Copper, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c01044

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c01044

2. JACS：电催化甲酸合成甲酰胺

目前 人们能够在工业量级电流密度实现以接近 100 % 的选择性制备甲酸（ HCOOH ），但是目前全球人们对甲酸的需求仅仅 100 万吨，远远低于 CO ₂ 的排放量 。因此目前发展经济合理并且符合绿色发展要求的甲酸转化技术非常重要。

有鉴于此， 天津大学张兵（ Bin Zhang ）、于一夫等 报道一种电催化反应技术，能够在 将甲酸和亚硝酸盐转化为具有更高价值的甲酰胺。

本文要点

要点 1.   在环境气氛和 Cu 催化剂上将甲酸和亚硝酸盐转化为具有更高价值的甲酰胺，其中甲酸生成甲酰胺的选择性高达 90 % 。

要点2 .   作者通过同位素标记原位红外光谱表征技术（衰减全反射 - 增强红外吸收光谱）、准原位 ESR 光谱表征，验证关键性的 C-N 化学键生成是通过 *CHO 和 *NH ₂ 之间的偶联反应实现。

这项工作为 CO ₂ 生成的甲酸转化为高价值酰胺提供一种电催化反应方法。

Chengying Guo, Wei Zhou, Xianen Lan, Yuting Wang, Tieliang Li, Shuhe Han, Yifu Yu*, and Bin Zhang*, Electrochemical Upgrading of Formic Acid to Formamide via Coupling Nitrite Co-Reduction, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c05660

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c05660

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