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香港科技大学郁建珍团队npj CAS：观测约束下的复合模型用于颗粒物中痕量金属的区域源解析

时间：2023-07-05 来源：浏览：

香港科技大学郁建珍团队npj CAS：观测约束下的复合模型用于颗粒物中痕量金属的区域源解析

郁建珍团队环境人Environmentor

环境人Environmentor

微信号 Environmentor2017

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第一作者： 廖可铮博士后

通讯作者： 郁建珍教授（香港科技大学） | 应琦教授 ( 得克萨斯 A&M 大学 )

论文DOI：

https://doi.org/10.1038/s41612-023-00393-4

图片摘要

成果简介

近日，香港科技大学郁建珍教授团队与得克萨斯 A&M 大学应琦教授合作在 npj Climate and Atmospheric Science 期刊上发表了题为 “Regional source apportionment of trace metals in fine particulate matter using an observation-constrained hybrid model” （受观测约束的复合模型应用于细微颗粒物中痕量金属的区域源解析）的研究论文。该复合模型的输入其一为细微颗粒物（ PM _2.5 ）的主要物种与痕量金属元素的观测数据，另一输入则为 CMAQ 模式模拟的一次排放细微颗粒物（ PPM _2.5 ）的污染源贡献，通过一系列特定的统计学方法，最终能得到污染源谱图及不同污染源对痕量金属的源贡献。本文利用设在珠江三角洲（ PRD ）地区三个城市十个空气监测站 2015 年滤膜采样数据作为模型输入，估计了 PRD 地区 2015 年全域范围内不同痕量金属的浓度与源贡献。

引言

细微颗粒物（PM _2.5 ）中的痕量金属（例如Cu和Mn）因其催化特性与生物毒性而备受关注。一方面，吸入体内的痕量金属能促进活性氧的生成，对人体细胞代谢造成损害；另一方面，痕量金属能催化大气液相中的氧化还原反应。为了有效评估区域污染影响、从源头控制大气痕量金属污染，估计一定区域内痕量金属的浓度与具体的污染源贡献至关重要。区域性空气质量模型（例如CMAQ）对痕量金属的浓度模拟与源解析依赖于可靠的痕量金属排放清单。目前已知的不同研究编纂的PRD地区痕量金属排放清单差别较大。而本文提出的方法只需一份PPM _2.5 的浓度模拟与源解析结果，辅以主要物种和痕量金属的观测数据，即可模拟出全区域大气中痕量金属的浓度与源贡献。

图文导读

论文图 6 ： 该复合模型的流程图与十折交叉验证示意图。（ a ）该复合模型输入之一为 PRD 地区十个空气检测站点 2015 年全年每六天一次滤膜采样得到的主要物种及痕量金属的观测浓度，利用贝叶斯推断先推导得到 PPM _2.5 浓度。另一模型输入为 CMAQ 模拟的 PPM _2.5 的源贡献，并使用观测数据推导的 PPM _2.5 浓度进行修正。修正后的 PPM _2.5 的源贡献与痕量金属浓度用于计算污染源中痕量金属的质量分数（源谱图），最后利用该信息计算全区域内浓度与源贡献。（ b ）为了客观地验证该模型的准确度，我们利用十折交叉验证。每次使用九个站点的数据构建模型，预测剩下一个站点的浓度，并与观测数据进行比较

论文图 1 ： 比较四种不同方法应用于 2015 年 PRD 地区 10 个站点的模型预测结果。方法 A 与 B 分别将 US EPA 与 Liu et al. (2018) 的源谱图直接用于 CMAQ 的 PPM _2.5 源解析结果；方法 C 使用了 Ying et al (2017) 提出的复合模型，方法 D 是本文新模型，后两种方法均使用十折交叉验证来评估模型准确度。对于包含痕量金属的共计 20 种一次污染物，方法 A 与 B 的预测准确度均非常低；另外，对比方法 C ，新方法 D 对 13 种物种有更低的预测误差 MFE ，对 16 种物种有更小的系统偏差 MFB ，而对 14 种物种的预测有更高的相关系数

论文图 S5k ： 新型复合模型对 PRD 地区观测站点 Cu 浓度的预测与源解析结果。复合模型估计的 Cu 浓度与观测数据相比的相关系数为 0.66 ，模型误差 MFE 为 0.52 。平均而言，面源（ 31% ）、工业排放源（ 27% ）与发电厂排放源（ 20% ）贡献了观测数据中超过 75% 的 Cu 浓度。

论文图 3 ： 新型复合模型对 PRD 地区全域 Cu 浓度的预测与源解析结果。面源、工业排放源与发电厂排放源是 PRD 地区 Cu 最主要的排放源头， 2015 年广州、佛山、东莞与中山部分地区的年均 Cu 浓度高达 50 ng/m ³

论文图S5h： 新型复合模型对PRD地区观测站点Mn浓度的预测与源解析结果。复合模型估计的Mn浓度与观测数据相比的相关系数为 0.67 ，模型误差 MFE 为 0.41 。平均而言， PRD 地区内的面源（ 40% ）、发电厂排放源（ 17% ）、船坞排放源（ 13% ）与源自 PRD 地区外的污染源（ 23% ）贡献了观测数据中大部分的 Mn 浓度

论文图 4 ： 新型复合模型对 PRD 地区全域 Mn 浓度的预测与源解析结果。 PRD 地区内的面源、发电厂排放源、工业源与船坞排放源，及源自 PRD 地区外的排放源是该地区内 Mn 最主要的污染源头， 2015 部分中心地区的年均 Mn 浓度可达 30 ng/m ³

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小结

本文通过2015年PRD地区的案例研究，详细展示了该观测数据约束下的复合模型用于细微颗粒物中痕量金属浓度与源贡献估计的基本步骤。这一复合模型对比之前有关方法有更好的模型预测准确度。因为并不直接依赖痕量金属的排放源清单，而仅仅使用PPM _2.5 的模式源解析结果，能适用于PM _2.5 中的痕量金属及其他一次污染物，该复合模型具有更好的普遍性。另一方面，该模型推导得到的校正因子与排放源谱图也为更好地校准痕量金属及其他一次污染物的源清单提供了指导方向。随着更多观测网络在全国各个地区的落地，我们相信该模型会有更广的应用前景。

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通讯作者简介

廖可铮博士，现于香港科技大学从事博士后工作。研究方向为大气污染物源解析、数值模型模拟与应用统计学等。以第一作者在 npj CAS 、 ES&T 、 STOTEN 等期刊发表多篇论文。

郁建珍教授、博士生导师，香港科技大学化学系。主要从事香港及珠三角城市群空气质量相关的大气颗粒物化学组分监测分析、实验室有机分析方法建立、以及大气污染物源解析等工作。在大气颗粒物各类组分分析有超过 20 年的研究经验，多年来给香港环保署的 PM _2.5 组分监测网络提供高质量的实验室分析支持。领导的实验室在气溶胶有机物分析等方面处于世界先进水平，研究组开发的大气有机物分析方法被世界上多个大学及政府实验室采用。

研究组网页： http://landsea.ust.hk/~chjianyu

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