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这篇Nature，会发光，中国青年学者担任共同一作！

时间：2024-04-02 来源： 浏览：

这篇Nature，会发光，中国青年学者担任共同一作！

高分子科学前沿
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有机发光二极管（OLED）是一种革命性的发光显示技术，已在手机和电视中成功商业化。注入的电荷形成单线态激子和三线态激子，为了获得高效率，使三线态激子和单线态激子发光非常重要。目前，通过热激活延迟荧光（TADF）收获三重态的材料是一个非常活跃的研究领域，作为通常使用重金属原子的磷光发射器的替代品，尽管已经取得了良好的进展，但在大多数TADF OLED中，其性能严重下降随着驱动电流的增加，效率下降，称为效率滚降。到目前为止，许多文献表明，应通过最小化单重态和三重态激发态之间的能量差（ΔE ST ）来减少效率滚降，以通过反向系间窜越（k RISC ）最大化三重态到单重态的转化率。

中国青年学者 Zhang Le
鉴于此， 英国圣安德鲁斯大学 E. Zysman-Colman 和 I. D. W. Samuel 分析了各种TADF OLED的效率滚降，发现这些参数都不能完全解释所报告的效率滚降。通过考虑TADF材料中单线态和三线态之间的动态平衡，研究人员提出了 材料设计的品质因数以减少效率滚降，并讨论了其与TADF OLED报告数据的相关性 。本文的 新品质因数将指导TADF材料的设计和开发，以减少效率下降。它将有助于提高TADF OLED在实际显示操作条件下的效率，并将TADF材料的使用扩展到需要高亮度的应用 ，例如照明、增强现实和激光。相关研究结果以题为“A figure of merit for efficiency roll-off in TADF-based organic LEDs”发表在最新一期《Nature》上， S. Diesing 和中国青年学者 Zhang Le 担任共同一作。
【效率滚将示例】
有机和无机LED的一个问题是，随着驱动电流的增加以获得更多的光输出，效率会降低。这被称为效率滚降，如图 1a 所示，该图显示了荧光、磷光和TADF OLED原型示例的效率与电流密度的函数关系。图 1a 显示，磷光和TADF OLED的效率是荧光OLED的四倍以上，但随着电流密度的增加，它们的效率下降，尤其是TADF OLED的效率下降。为了比较各种类型OLED的行为，作者将J 90 定义为外量子效率 (EQE) 降至峰值 90% 时的电流密度，如图1b所示。作者从各种OLED的公开数据中提取了J 90 及其在1000 cd m −2 的实际亮度下的EQE（图1c），许多报道的TADF OLED具有严重的效率滚降，甚至最好的也有显着的效率滚降（J 90 为几mA cm −2 ）。
图 1. 效率滚降示例
【TADF设备的效率滚降】
这给作者带来了本次分析的核心问题，哪些光物理过程需要通过分子设计来调整，以最大限度地减少发射器导致效率下降的固有限制？效率滚降由发射极设计和器件设计引起，但对于优化的器件设计（例如，平衡载流子和宽复合区），它最终将受到发射极特性的限制。
对磷光OLED的研究表明，随着电流密度的增加，三重态-三重态湮灭（TTA）和三重态-极化子湮没（TPA）是主要的损耗机制。TADF发射器中的关键光物理过程如图2所示。单线态通过系间窜越(ISC)转化为三线态，速率常数为k ISC ，三线态通过反向系间窜越(RISC)转化为单线态，速率常数为k RISC 。三重态和单重态都存在潜在的辐射和非辐射衰变。
图 2. TADF 发射器的简化 Jablonski 图
为了理解 J 90  如何依赖于k RISC ，作者绘制了图3所示的图表。就k RISC 越高，J 90 越高的趋势而言，存在一定的相关性（斯皮尔曼相关性ρ=0.638），但数据的分布非常分散（考虑到这是对数图）。例如，蓝色虚线矩形显示，使用从2到20 × 10 5  s −1 的k RISC 可以实现大约2 mA cm −2 的J 90 。红色虚线矩形生动地证明了k RISC 作为分子设计指南的不足，该矩形显示了采用8–15 × 10 5  s −1 的高k RISC 设计的分子的J 90 。J 90 的值范围为0.03至40 mA cm −2 ，即超过三个数量级，表明单独使用k RISC 不足以预测效率滚降。
图 3. 数据分析
【FOM推导】
为了制定TADF材料设计指南以减少OLED的效率滚降，作者首先更仔细地研究了图2和TADF的机制。图4显示了J 90 与FOM的函数关系图。 与k RISC 和J 90 的相关性（ρ=0.638）相比，J 90 与k RISC 的相关性（ρ=0.700）更强。效率滚降的品质因数(FOM)越大，J 90 越大。因此，与单独考虑k RISC 相比，将FOM最大化，从而将电激励下的T 1 群体最小化，是改善效率衰减的更好策略 。图4比较了作为FOM函数的效率滚降（黑圆圈）和作为k RISC 函数的效率滚降（灰小圆圈）。由于相关性得到了改善，FOM的值分布更窄。有趣的是，将此FOM应用于最近通过将重原子合并到分子中以增加SOC来增加k RISC 的尝试。这些研究在图3和图4中用红叉表示。这种策略在快速k RISC 方面取得了广泛成功，但不一定会导致最高的J 90 ，因为k ISC 也会增加，或者K r S 会减少。这些参数之间的相互作用由FOM捕获，从图4中与其他材料位于同一区域的红十字可以看出。同时，这些较大原子的结合导致键较弱，也会导致更快的非辐射路径和潜在的较差的器件稳定性。本文 可以看到k RISC 和提出的FOM对重原子方法给出了不同的评估，并且后者是未来分子设计J 90 的更好预测器。
尽管 J  90  和所提出的 FOM 之间存在良好的相关性，但图 4 中的数据点存在显着的分布。可以理解这是因为效率滚降涉及固有的组合发射分子的特性与器件的外在特性。
图 4. FOM
【总结】
本文的分析对快速发展的TADF OLED开发领域具有重要意义 。根据对TADF准平衡的深入研究，我们建议将材料设计和开发的重点转移到最大化FOM上，将决定效率衰减的物理过程结合起来。FOM的目标值将取决于特定应用的要求、设备设计和双分子效应的严重程度。就低效滚降的材料设计而言，不一定要最大限度地提高k RISC ，但最好是在不牺牲k RISC 的情况下最大限度地提高k RISC （相对于k ISC ）。在FOM中，佛斯特共振能量转移的速率常数取代了FOM，并降低了TADF感光剂上的三重态种群。同时，还需要了解哪种过程主导了效率衰减。
来源：高分子科学前沿
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