​王中林/朱来攀AM：剖幽析微！揭示通过水-固体界面接触电化学产生H2O2的机理

利用空气和水作为原料，并且在环境条件下进行的电化学过氧化氢(H ₂ O ₂ )生产近年来引起了人们的广泛关注。然而，提高反应的效率通常需要复杂和/或昂贵的催化剂，或使用牺牲剂，这不利于该技术的大规模应用。最近，由于对水-固体界面接触−电催化及其在物理化学过程中的作用的研究的加强，使人们认识到水-固体接触−电催化过程中的电子转移可以驱动化学反应。这种机制被称为接触电催化(CEC)，其允许化学惰性氟化聚合物具有类似单电极性质。因此，将CEC机制应用到电化学H ₂ O ₂ 生产中具有实际意义。

近日， 中国科学院北京纳米能源与系统研究所王中林 和 朱来攀 等使用超声驱动接触电催化(CEC)来在水-聚合物(氟化乙烯丙烯共聚物(FEP))界面生产过氧化氢(H ₂ O ₂ )。

具体而言，当催化剂与溶液的质量比为1：10000时，在20°C下，H ₂ O ₂ 的产率达到58.87 mmol L ^-1 g _cat ^-1 h ^-1 ；电子顺磁共振(EPR)和同位素标记实验表明，在超声过程中，带电的FEP在溶液中发射电子，将水还原为自由基物种，随后产生的羟基自由基(HO•)或两个超氧自由基(O ₂ • ⁻ )形成H ₂ O ₂ 。

此外，从头算分子动力学计算表明，自由基可以通过水的氢键网络交换质子和电子(Grotthuss机制)，这种机制应该也适用于其他系统，无论是人工的或自然的，以解释在WOR和ORR过程中形成的自由基如何在大部分水中产生H ₂ O ₂ 。

总的来说，这项工作介绍了一种将空气和纯水转化为H ₂ O ₂ 的一种新途径，且不需要使用复杂的催化剂设计或牺牲剂，这有助于加深人们对液-固接触-电化学和CEC的物理化学过程的知识。

Mechanism for Generating H ₂ O ₂ at Water-Solid Interface by Contact-Electrification. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202304387

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