北京大学ACS Catalysis：揭示CeO2上NH3选择性催化还原NO的完整机理
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CeO 2 基氧化物具有良好的氧化还原性能，在NH 3 选择性催化还原（SCR）氮氧化物（NO x ）（NH 3 SCR）反应中具有潜在的应用前景。尽管经过数十年的研究，控制SCR活性的基本机理仍不清楚，并且快速SCR（Fast_SCR）和标准SCR（Std_SCR）在CeO 2 表面上的催化路径仍存在争议。了解完整的SCR反应机理对于设计和合成高效的SCR催化剂至关重要。
基于此， 北京大学许审镇研究员（通讯作者）等人 报道了CeO 2 上NH 3 -SCR的完整机理。
研究发现，Std_SCR和Fast_SCR机理具有相同的NO还原路径，但经历了两个不同的吸附氢（H*）的去除过程。在NO还原反应中，NH 3 在[O*+O vac ]偶联物种的催化下分解为NH 2 *和H*，然后NH 2 *与NO结合生成NH 2 NO活性中间体，该中间体进一步解离为N 2 和H 2 O。在Fast_SCR脱氢过程中，NO 2 与H*和*NH 3 反应生成H 2 O和NH 2 NO。对于Std_SCR，O物种被消耗以完成H*的去除。
在实际的SCR反应过程中，也会涉及NO氧化为NO 2 的过程。因此，Std_SCR和Fast_SCR路径经常同时存在，它们的相对比例取决于NO活化到NO 2 的比例。 另一个重要发现是，无论是Std_SCR机理还是Fast_SCR机理，催化剂物种O*在NH 3 分解过程中都起着重要作用。
因此，通过掺杂或表面工程策略来提高CeO 2 基催化剂中的O*活性将极大地提高催化剂的性能。
Unraveling the Complete Mechanism of the NH 3 -Selective Catalytic Reduction of NO over CeO 2 . ACS Catal. , 2023 , DOI: 10.1021/acscatal.3c04490.
https://doi.org/10.1021/acscatal.3c04490.
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