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重磅Nature Energy：全钙钛矿光电池用于高效太阳能制氢！

时间：2024-01-25 来源： 浏览：

重磅Nature Energy：全钙钛矿光电池用于高效太阳能制氢！

原创 Andy SynBioX
SynBioX

ChemNews

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声明：因水平有限，错误不可避免，或有些信息非最及时，欢迎留言指出。本文仅作生化环材等相关领域介绍; 本文不构成任何投资建议！

研究背景
随着对清洁能源的需求不断增长以及可再生能源技术的发展，太阳能水分解作为一种潜在的制氢技术引起了广泛关注。自1972年Fujishima和Honda首次展示了以TiO2光阳极为基础的光电化学（PEC）水分解技术以来，科学家们一直致力于寻找高效、稳定且可扩展的光阳极材料，以推动可持续的太阳能制氢。实现太阳能水分解技术的实用应用面临着多个挑战，其中之一是寻找高效、稳定且可扩展的光阳极。传统的氧化物半导体材料，如TiO2、Fe2O3、WO3和BiVO4，虽然在稳定性方面表现出色，但其效率仍然不足以使太阳能水分解技术变得实用。有机–无机金属卤化物钙钛矿（PSK）材料以其优异的电荷传输特性和可调谐的带隙成为一种备受关注的新型光电极材料。然而，PSK材料在水性电解质中的固有不稳定性限制了它们在PEC应用中的广泛应用。
在这一背景下，韩国蔚山国立科学技术研究所Ji-Wook Jang、Sang Il Seok 和Jae Sung Lee等人联合于Nature Energy刊发表题为All-perovskite-based unassisted photoelectrochemical water splitting system for efficient, stable and scalable solar hydrogen production的最新研究结果，团队报告了一种全钙钛矿（all-PSK）基无辅助光电化学水分解系统，通过采用FAPbI3光阳极并封装Ni箔/NiFeOOH电催化剂，实现了高效、稳定且可扩展的太阳能制氢。我们通过连接FAPbI3太阳能电池和NiFeOOH/Ni/ FAPbI3光阳极构建了一个全钙钛矿基的无辅助光电化学水分解系统，并成功实现了在大尺寸（123.2 cm2）的光阳极中保持较高太阳能转化效率的可扩展性。本文的研究成果不仅为解决传统光电极材料的限制性问题提供了新思路，也为实现大规模、高效、稳定的太阳能水分解技术迈出了重要的一步。在实际应用中，这种全钙钛矿基的无辅助光电化学水分解系统有望为清洁氢能的生产提供可行的解决方案，推动可再生能源技术的进一步发展。
科学贡献
在解决光电化学水分解系统高效性、稳定性和可扩展性问题的过程中，研究人员首次合成了一种新型的全钙钛矿（FAPbI3）光阳极，并采用Ni箔进行封装，同时加载NiFeOOH电催化剂。通过使用场发射扫描电镜（SEM）和高分辨透射电镜（TEM）等表征手段，研究人员确认了新型光阳极的结构和形貌。图1a展示了实验室尺寸（0.25 cm2）的光阳极的示意图，其中NiFeOOH-deposited Ni箔被用于保护FAPbI3层免受水渗透，并采用Ag浆料作为Au层与Ni箔之间的欧姆接触介质，以提供OER（氧进化反应）的界面和高效的电荷转移。图1b展示了一个基于全钙钛矿的无辅助光电化学水分解系统的示意图，通过并联2×2的扩大NiFeOOH/Ni/ FAPbI3光阳极数组，形成了一个小模型阵列（2×2阵列，30.8 cm2）。这一系统被置于太阳能水分解反应器中，充满电解质。在大尺寸光阳极和mini-module中，两个NiFeOOH/Ni箔中只有一个参与OER，而另一个仅起到FAPbI3层的保护层作用。（见图1）。
图1. NiFeOOH/Ni/FAPbI3光阳极和基于全钙钛矿的无辅助PEC迷你模块
为了表征这种新型光阳极的性能，研究人员利用了多种表征手段（见图2）。图2a展示了FAPbI3薄膜PV器件的高分辨率横截面扫描电镜（SEM）图像，其中FAPbI3层与优化厚度的顶层和底层功能层（阻挡层TiO2、多孔层TiO2、FAPbI3、Spiro-OMeTAD、Au）紧密连接。图2b则呈现了FAPbI3层的顶视图SEM图像。图2c通过紫外-可见（UV-Vis）吸收光谱的Tauc图揭示了FAPbI3的带隙能量。图2d展示了PV电池在300–900 nm波长范围内的光电流谱响应以及集成光电流密度（Jsc）。图2e显示了电池的光电流密度-电压（J-V）曲线和关键性能参数的表格，其中Pmax表示最大额定功率输出，Rsh表示分流电阻，Rse表示串联电阻。图2f还展示了完全封装的PV电池在空气中连续运行120小时期间的稳定性。这些结果表明，研究人员成功合成了稳定且性能卓越的FAPbI3光伏电池，为后续光电化学水分解实验提供了可靠的能量来源。
图2. 结构和n–i–p结构的FAPbI3光伏电池的性能
接着，图3进一步揭示了n–i–p配置的NiFeOOH/Ni/ FAPbI3光阳极的结构和性能。图3a描述了使用NiFeOOH/Ni箔封装的FAPbI3光阳极，其中NiFeOOH充当氧进化催化剂（OEC）。图3b和3c分别展示了NiFeOOH/Ni/ FAPbI3和NiFeOOH/Ni/ FAPbI3光阳极的J-V曲线和波长相关光谱响应，揭示了两者在1.23 VRHE下的性能差异。图3d通过线性计时安培法（J–t）曲线和H2和O2气体的产生比率进一步评估了NiFeOOH/Ni/FAPbI3光阳极的稳定性和活性。图3e则显示了H2和O2气体的产生量及其比率，证实了NiFeOOH/Ni/ FAPbI3光阳极的光电化学水分解性能。这些实验结果表明，通过结合FAPbI3光阳极和NiFeOOH/Ni箔，研究人员成功设计并制备了具有优异性能的光阳极。
图3. n–i–p构造的NiFeOOH/Ni/FAPbI3光阳极的器件结构和PEC性能
图4进一步研究了OEC/Ni/FAPbI3光阳极在不同OECs（NiFeOOH、NiOOH和FeOOH）下的电化学性能。图4a通过在1 M KOH中进行水氧化和在1 M KOH + 0.2 M Na2SO3中进行亚硫酸盐氧化的J-V曲线展示了不同OECs的催化活性。图4b和4c分别显示了OEC/Ni/ FAPbI3光阳极的开路电位和Nyquist图，揭示了三种不同OECs对光阳极性能的影响。图4d通过连续5天在黑暗中保持在碱性电解质（1 M KOH，pH 14）中测得的J-V曲线，进一步评估了NiFeOOH/Ni/ FAPbI3光阳极的稳定性。图4e通过水氧化和亚硫酸盐氧化的J-t曲线表征了光阳极的稳定性。图4f则通过可见光下短时稳定性的J-t曲线揭示了NiFeOOH/Ni/ FAPbI3光阳极在不同波段的光照下的表现。这些实验结果全面评估了OEC对光阳极性能的影响，为进一步优化设计提供了重要参考（见图4）。
图4. 不同OECs（NiFeOOH、NiOOH和FeOOH）的OEC/Ni/FAPbI3光阳极的电荷输运、分离和转移动力学以及它们对光阳极活性和稳定性的影响
最后，为了证明这种新型光阳极在尺寸放大过程中性能的良好保持，图5展示了NiFeOOH/Ni/FAPbI3光阳极的放大示范，构建了一个无辅助的光电化学水分解系统。图5a通过图解示意了光阳极与电池并联连接的方案，图5b展示了在两电极设置下测得的两设备（小尺寸，0.25 cm2）的J-V曲线，揭示了在它们的交叉点（虚线黑线）的PEC–PV系统的运行点。图5c展示了在1 M KOH中无辅助条件下测得的PEC–PV太阳水分解系统的H2和O2气体进化以及其比率，证实了系统的光电化学水分解性能。图5d通过图解展示了放大的全钙钛矿光阳极（2 × 2阵列，30.8 cm2）安装在PEC面板反应器中，显示了H2和O2气体的进化。图5e通过展示不同活性电池面积对PEC性能的影响，揭示了大尺寸光阳极的操作J–V曲线。图5f通过在无辅助条件下（0 VCE）在两电极设置中测得的大尺寸光阳极（两个电池，7.68 cm2）的J-t曲线评估了其短时稳定性。图5g到5i通过照片展示了2×2阵列多反应器，1×2阵列多反应器和2 × 2阵列多反应器的阵列布置在演示设备中的样子。图5j通过比较了不同光电化学水分解系统的STH效率，从小于1 cm2到大于100 cm2的小型模块和模块级别的演示，强调了该技术在不同尺寸范围内的性能和可扩展性。这一系列实验结果阐明了研究人员成功设计和制备的NiFeOOH/Ni/ FAPbI3光阳极在大规模应用中的显著性能和可扩展性，为未来实际应用奠定了坚实基础。
图5. NiFeOOH/Ni/FAPbI3光阳极迷你模块的放大演示，用于无辅助PEC水分解系统
创新点
本文的核心创新点在于首次成功合成全钙钛矿（FAPbI3）光阳极，并通过Ni箔封装和NiFeOOH电催化剂改善其性能，实现了高效、稳定和可扩展的太阳能制氢系统。
科学启迪
本文为我们读者，特别是钙钛矿领域专家和学者提供了深刻的科学见解，特别是在响应国家战略推动清洁能源和可再生能源领域的发展。首先，文章展示了对太阳能水分解技术的深入理解，该技术被视为未来清洁能源制备氢气的关键。通过对传统光电极材料的挑战性问题的解决，读者们可以从中学到科学问题解决的系统性方法，以及在实际应用中将研究成果转化为可行技术的过程。其次，文章突破性地介绍了全钙钛矿光阳极的合成和性能优化方法，为专家和工程师提供了拓展材料科学和电化学领域的新思路。这种新型光阳极的设计及其在光电化学水分解中的应用，将对未来清洁能源技术的发展产生深远的影响。最重要的是，本文的研究方向紧密契合国家战略，响应了清洁能源与可再生能源的发展需求。研究生们可以从中认识到，在科研工作中，紧密关注国家战略需求，将科研成果转化为实际应用，对推动国家科技创新和可持续发展有着积极的作用。
原文详情：
-- Hansora, D., Yoo, J.W., Mehrotra, R. et al. All-perovskite-based unassisted photoelectrochemical water splitting system for efficient, stable and scalable solar hydrogen production. Nat Energy (2024). https://doi.org/10.1038/s41560-023-01438-x.

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