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【纳米】北航郭林团队JACS：单原子层铂自组装超晶格材料

时间：2023-01-06 来源：浏览：

【纳米】北航郭林团队JACS：单原子层铂自组装超晶格材料

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单原子层或少原子层厚度的超薄二维金属材料具有与传统块体材料显著不同的物理和化学特性，在催化、光学和电子学等领域展现出潜在的应用。然而，与石墨烯等本征层状材料相比，金属材料倾向于形成紧密堆积的三维结构，其单原子层厚度超薄二维结构的精准构建一直是无机合成领域的重大挑战之一。

近日， 北京航空航天大学郭林 教授、王华教授与美国 加州大学洛杉矶分校段镶锋 教授合作 在精准构建单原子层铂自组装超晶格材料研究方面取得进展 ，相关工作发表在化学类国际权威期刊 J. Am. Chem. Soc. 上，北航 胡鹏飞 副研究员为该论文的第一作者，北航博士生 杨浩森 和北京大学博士生 陈树林 为共同第一作者，郭林教授、王华教授和 段镶锋 教授为通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金的资助。

图1.（a）非晶单原子层铂自组装超晶格材料合成示意图；（b）扫描电子显微图像和透射电子显微图像；（c）原位光散射和小角X射线散射研究自组装过程；（d）EXAFS谱图。图片来源： J. Am. Chem. Soc.

研究团队发展了一种基于羧酸配体诱导的原子级厚度二维贵金属材料制备策略，成功制备了非晶单原子层铂和有机配体层自组装而成的层状超晶格材料。其铂层厚度为~0.4 nm，具有长程无序和低配位的非晶结构，电子由铂向羧酸配体发生了偏移；在长链配体间范德华力的作用下，单原子铂层倾向于自组装为层状超晶格结构，该过程由原位DLS和SAXS实验证实。配体的存在可以有效降低单原子铂层的表面能，其诱导产生的超晶格结构还可有效缓解应力应变，提高了原子级厚度二维金属纳米材料的结构稳定性。此外，该合成策略可推广至银、金等超薄二维非晶贵金属材料，具有良好的普适性。

该研究工作还提供了一种在原子尺度对贵金属纳米材料微结构进行精准调控的方法。通过选择不同大小和结构的有机配体，可以对超晶格材料的层间距（0.87 nm~3.70 nm）、电子结构（Pt 4f5/2电子结合能74.92 eV~75.72 eV）和配位环境（Pt-Pt配位数4.3~5.5）等进行精准的调控。理论研究表明，不同配体的选择可以有效调节糠醛催化加氢过程中过渡态的结构和势垒，进一步调控产物的选择性。最终，实现了催化产物为糠醇或四氢糠醇选择性精准可调，且具有良好的催化循环稳定性。

本研究揭示了非晶单原子层铂自组装超晶格材料独特的原子/电子结构、优异的催化特性和良好的结构普适性，为原子级厚度二维金属材料可控合成、结构调控和构效关系研究提供了新思路。

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