上海交通大学Angew：用于ORR的M-N3C1单原子催化剂
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N、C、O、S配位的单原子金属位点（SMSs）由于电荷再分配而具有显著提高催化性能的潜力，然而，在SMSs的精确设计方面仍然存在重大挑战。基于此， 上海交通大学庄小东教授，朱金辉助理研究员（共同通讯作者）等人 计算了与N 3 C 1 锚定的SMSs，即N-掺杂金属卟啉（NCPor-Ms）的氧还原（ORR）催化活性。从理论和实验两个方面研究了M-N 3 C 1 活性位点的化学结构、电子行为和催化活性。
理论火山图表明Co-N 3 C 1 位点的ORR活性最高，电化学测量也证明了这一点。NCPor-Co在0.1 M KOH中的 E 1/2 为0.83 V vs . RHE，这是已报道的Co基电催化剂中最高的值之一。用原位EXAFS和原位XANES分别监测了在ORR过程中Co-N 3 C 1 中Co中心的原子构型和氧化状态。原位ATR-SEIRAS揭示了Co-N 3 C 1 位点对O 2 的强烈吸附以及对ORR四电子转移过程的高选择性。
DFT计算表明NCPor骨架可用于设计具有低带隙和高氧化还原活性的有前景的电催化剂。ORR活性与M-N 3 C 1 和M-N 4 的d带中心有很好的相关性，能够形成火山曲线。d带中心随着不对称金属活性位点的形成而发生移动，这为在分子催化剂中调控d带中心提供了一种方法。这项工作为理解催化机理和开发高效不对称催化剂提供了理论见解。
Well-defined N 3 C 1 -anchored Single-Metal-Sites for Oxygen Reduction Reaction. Angew. Chem. Int. Ed. , 2023 , DOI: 10.1002/anie.202314833.
https://doi.org/10.1002/anie.202314833.
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