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Nature封面：首次！X射线表征单原子

时间：2023-06-25 来源： 浏览：

Nature封面：首次！X射线表征单原子

原创 小希 X-MOL资讯
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自1895年X射线被伦琴发现以来，人类仿佛在游戏中开启了“透视外挂”，五花八门的脑洞瞬间被打开，不仅彻底改变了医学的发展，更可以说是彻底改变了科学的发展。如今，从医学影像技术，到癌症治疗，再到机场安检和无损探测，X射线的应用无处不在，同步辐射光源也已经升级进化到了第四代。

电离辐射和非电离辐射。图片来源： JMCC  [1]
近日，美国 俄亥俄大学 和 阿贡国家实验室Saw-Wai Hla 课题组和 Volker Rose 等研究者合作， 首次实现利用X射线表征单个原子的元素和化学状态 ，在X射线吸收光谱中，清楚地观察到一个铁（Fe）原子和一个铽（Tb）原子的指纹光谱。相关论文在 Nature  杂志上发表，并被选为当期封面文章。

当期封面。图片来源： Nature
他们是怎么做到的？
设计思路说起来并不复杂。众所周知，扫描隧道显微镜（STM）通过表面微小的起伏变化，可以在低温下利用探针尖端精确操纵单个分子或原子，实现微纳尺度下的测量和加工。然而，该技术主要用来表征结构，想要获得元素的化学信息，研究者通常则会采用X射线光电子能谱技术（XPS）。如果能将二者巧妙地结合，在样品的相同位置进行测量，或许可以同时得到原子的位置信息和化学信息。

阿贡国家实验室粒子加速器。图片来源：阿贡国家实验室   [2]
因此，研究者设计了基于X射线同步辐射光源的扫描隧道显微镜（SX-STM），该技术具有隧道测量和远场测量两种模式，针尖分别位于样品上方~0.5 nm或~5 nm处，便于实现精准定位和X射线测量。

SX-STM技术示意图。图片来源： Nature
他们表征了啥？
为了证明该技术的可行性，研究者选择了两种配合物分子，分别是Fe和Tb的络合物。X射线吸收光谱（STM-XAS）显示，Fe(II)离子 2p 3/2 和 2p 1/2 轨道的电子跃迁到未占用的d轨道，分别在708.9 eV和722.1 eV产生两个吸收峰（ L 3 和 L 2 ）。

Fe和Tb的配合物结构。图片来源： Nature
通过隧道模式下的精准定位，研究者锁定了单个Fe原子的位置。由于量子隧穿效应对原子位置极其敏感，因此仅当尖端位于隧穿距离中的Fe原子正上方时才能观察到尖端通道中的Fe信号，且该信号仅来自于一个Fe原子。

Fe原子测量。图片来源： Nature
类似地，Tb配合物的STM-XAS光谱在1238.1 eV和1271.1 eV处显示两个峰（ M 5 和 M 4 ），由Tb的 3d 5/2 和 3d 3/2 跃迁到未占据的f 轨道所产生。仅当尖端直接位于Tb离子上方时，通道才会显示Tb信号。研究者等距测量了10个点，只有2号和9号点出现光谱峰，两点相距约1.26 nm，恰好是两个Tb离子之间的距离。

Tb原子测量。图片来源： Nature
进一步，利用扫描隧道显微镜和近边X射线吸收精细结构（STM-NEXAFS）光谱连用，可以得到单原子的精细光谱，并利用X射线激发的共振隧穿机理（X-ERT）解释了指纹峰的形成和缺失原因。由于Fe的3d轨道与有机配体轨道杂交，因此，Fe的精细结构不仅由离子类型决定，还受到配体的影响。而Tb离子的4f轨道相当孤立，不参与配体的化学键合。

单原子化学态和X-ERT。图片来源： Nature
“扫描探针显微镜可以对原子进行成像，但如果没有X射线，就无法分辨它们是什么元素。这一技术将X射线同步辐射与量子隧穿机理联系起来，可以准确地检测特定原子的类型，并且可以同时测量其化学状态”，Saw-Wai Hla教授说。“更重要的是，使用X射线检测和表征单个原子可能对以后的研究工作带来彻底的改变，并在量子信息、环境和医学研究等领域产生巨大影响，为先进材料科学仪器开辟了道路”，论文一作Tolulope Michael Ajayi说  [3] 。  

X射线表征单原子示意图。图片来源：俄亥俄大学  [3]
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Characterization of just one atom using synchrotron X-rays
Tolulope M. Ajayi, Nozomi Shirato, Tomas Rojas, Sarah Wieghold, Xinyue Cheng, Kyaw Zin Latt, Daniel J. Trainer, Naveen K. Dandu, Yiming Li, Sineth Premarathna, Sanjoy Sarkar, Daniel Rosenmann, Yuzi Liu, Nathalie Kyritsakas, Shaoze Wang, Eric Masson, Volker Rose, Xiaopeng Li, Anh T. Ngo & Saw-Wai Hla
Nature ,  2023 ,  618 , 69-73. DOI: 10.1038/s41586-023-06011-w
参考文献：
[1] M. Chen,  et al ., Organic photoelectric materials for X-ray and gamma ray detection: mechanism, material preparation and application.  J. Mater. Chem. C   2021 ,  9 , 4709-4729. DOI: 10.1039/D1TC00525A
[2] Argonne National Laboratory
https://www.aps.anl.gov/About/Welcome
[3] Scientists report world’s first X-ray of a single atom in Nature
https://news.ohio.edu/news/2023/05/scientists-report-worlds-first-x-ray-single-atom-nature
（本文由 小希 供稿）

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