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Angew：氢气辅助低温组装致密Fe-N4活性位点促进ORR

时间：2024-04-17 来源：浏览：

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单原子 Fe-N-C 是一种在可持续能源和催化研究领域具有非凡反应活性的出色材料。在高温热解合成 Fe-N-C 过程中，如何在没有纳米 Fe 颗粒 (NPs) 的情况下获得致密的 Fe-N ₄ 位点是很有挑战性的。

近日， 厦门大学 Yanxia Jiang ， Jian Yang 介绍了一种新颖而通用的方法，即在低温下提供氢气来促进 Fe-N ₄ 活性中心的形成。

本文要点

要点1. 研究人员解释了 FeCl ₂ 源在热处理过程中向活性中心演化的反应机理，特别是元素的演化。结合实验和密度泛函理论 (DFT) 的研究，揭示了 H ₂ 在脱氧和脱氯中的关键作用，这是 Fe 进入 Fe-N ₄ 活性中心的关键步骤。现场加热 X 射线光电子能谱 (XPS) 实验证实了该方法的有效性。由于温度较低 ( 即 360 °C) ，不需要的 Fe 物种聚集被绕过，从而实现了单个 Fe 位点的高度分散。

要点2. FeNC-H ₂ -360 材料具有显著的单分散 Fe 含量，最高可达 8.3 wt% 。它在燃料电池中表现出出色的酸性 ORR 性能，半波电位为 0.85 V ，峰值功率密度高达 1.21 W cm ^-2 。重要的是，这种方法是通用的，可以用来合成一系列 MNC-H ₂ -360 材料，包括 Fe ， Co ， Mn ， Ni ， Zn 和 Ru ，所有这些材料都具有良好的 ORR 活性。

Shuhu Yin, et al, Unveiling Low Temperature Assembly of Dense Fe-N4 Active Sites via Hydrogenation in Advanced Oxygen Reduction Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202404766

DOI: 10.1002/anie.202404766

https://doi.org/10.1002/anie.202404766

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