Nature Commun.:CO2光催化中的表面畸变结构
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对于构筑高活性的光催化剂而言,光吸收、光生载流子分离、表面反应是三个基本步骤。
有鉴于此, 多伦多大学 Geoffrey A. Ozin 、苏州大学张晓宏( Xiaohong Zhang )、魁北克大学:国立科学研究院 Kulbir Kaur Ghuman 等 报道发现通过 TiO 2 构筑畸变结构能够同时提高光吸收、光生载流子分离、表面反应三个步骤,因此表现了优异的光催化 C O 2 还原活性。
本文要点
要点1. 通过 Na 与 TiO 2 之间的固体还原反应生成核壳结构 c-TiO 2 @a-TiO 2-x (OH) y ,其中的无定形壳含有 HO-Ti-[O]-Ti 表面受阻 Lewis 对( SFLP , surface frustrated Lewis pairs )。这种 SFLP 结构能够新型反应活性,在室温条件中能够异裂活化 H 2 分子生成质子化的羟基和负氢,表现优异的 CO 2 还原催化活性。
要点2. 这种晶体 - 无定形异质结材料改善光吸收、电荷载流子分离和转移到 SFLP 位点,因此提高载流子寿命、产生光热作用改善反应活性。这些作用从整体上增强了通过畸变结构工程改善异相 CO 2 光催化反应性能用于制备化学品和燃料。
Li, Z., Mao, C., Pei, Q. et al. Engineered disorder in CO 2 photocatalysis. Nat Commun 13, 7205 (2022)
DOI: 10.1038/s41467-022-34798-1
https://www.nature.com/articles/s41467-022-34798-1
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