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Nature Catalysis:用于过氧化氢电合成的负载型金属酞菁催化剂的超分子调谐
与工业蒽醌工艺相比,双电子氧还原反应是一种具有成本效益且能耗较低的 H 2 O 2 合成工艺。然而,现有性能最高的非均相电催化剂对 H 2 O 2 的催化性能远远低于商业应用所需效率。
近日, 多伦多大学 Edward H. Sargent 、首尔大学 Yung-Eun Sung 、 Taeghwan Hyeon 报道了 用于 过氧化氢电合成的负载型金属酞菁催化剂的超分子调谐。
在计算的指导下,作者提出了一种超分子方法,该方法通过利用碳纳米管基底中的氧官能团,当其与钴酞菁催化剂偶联时,可以改善钴酞菁的吸附,从而防止团聚;并且进一步产生了电子缺陷的 Co 中心,从而将其与关键 H 2 O 2 中间体的相互作用调节到最佳。
在过氧化氢电合成过程中,催化剂在 300 mA cm -2 下的过电位为 280 mV ,并且周转频率超过 50 s −1 ,这与先前性能最高的 H 2 O 2 电催化剂相比,活性高出一个数量级。此外,该催化剂性能可持续运行超过 100 h 。
Byoung-Hoon Lee et.al Supramolecular tuning of supported metal phthalocyanine catalysts for hydrogen peroxide electrosynthesis Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-00924-5
https://doi.org/10.1038/s41929-023-00924-5
Nature Synthesis:用于一氧化碳电合成乙酸的银铜氧化物催化剂
乙酸是一种重要的化学原料,而从 CO 2 电催化合成乙酸是传统合成路线的低碳替代方案,但从 CO 2 直接还原会带来 CO 2 交叉能量损失。此外, CO 电还原可以绕过了这一点,从而激发了人们对 CO 2 到 CO 再到 CO 到乙酸的级联合成方法的研究。
近日, 多伦多大学 Edw ard H. Sargent 报道了一种 用于一氧化碳电合成乙酸的银铜氧化物催化剂 。
作者报道了一种催化剂设计策略,其可以使 CO 还原为乙酸盐的中间体,如乙烯和乙醇。在优化的 Ag–CuO 2 催化剂上,这种中间体的失稳导致在 200 mA cm −2 下具有 70% 的乙酸法拉第效率。
此外,作者在膜电极组件中进行了 18 小时的稳定性测试,并且发现系统在 100 mA cm -2 下产生了 5 wt % 的乙酸盐 ,以及全电池的能量效率达到了 25% ,这比先前报告中最高能效的电合成策略提高了两倍。
Roham Dorakhan et.al A silver–copper oxide catalyst for acetate electrosynthesis from carbon monoxide Nature Synthesis 2023
DOI: 10.1038/s44160-023-00259-w
https://doi.org/10.1038/s44160-023-00259-w
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