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【纳米】西北大学欧阳湘元/南京理工大学万莹合作Angew：框架核酸模板化的超薄电活性金纳米片

时间：2024-03-14 来源： 浏览：

【纳米】西北大学欧阳湘元/南京理工大学万莹合作Angew：框架核酸模板化的超薄电活性金纳米片

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二维（2D）金纳米材料，由于其卓越的稳定性、电子性能、催化及光学特性，已在生物传感、催化反应及能源化学等领域展现出广泛的应用价值。目前研究的二维金纳米材料的晶相仅限于热力学稳定的晶体结构，而二维无定形结构的金纳米材料可能具有独特物理和化学性质。然而，采用目前常见的合成方法难以实现这一点，因此亟需开发新的合成策略。
框架核酸（framework nucleic acids，FNAs）是一类具有亚10纳米级定位精度的DNA纳米结构，可以程序化定义纳米颗粒、团簇、蛋白质等多种功能材料与分子的空间排布，从而实现对它们的物理、化学、生物学性质的精细调控，近年来已经在合成生物学、原子制造等领域展现出巨大的潜力。近日， 西北大学 的 欧阳湘元 副教授和 南京理工大学 的 万莹 副教授合作，创新性地提出 框架核酸——DNA纳米片（DNA nanosheets，DNS）作为模板构建无定形金纳米片（gold nanosheets，AuNSs）。所合成的DNS/AuNSs不仅保留了DNA纳米结构的空间可寻址特征，还展现出显著增强的电催化活性 （约为离散金纳米簇的3倍）。
首先，作者在室温环境下、水溶液中合成了超薄亚纳米厚度（0.49 nm）的微米级无定形金纳米片。并且，在已报道的2D无定形贵金属纳米片的合成方法中，该DNA模板合成策略不需要额外的气体环境，反应仅在室温（25 °C）下发生。此外，在已报道的2D贵金属纳米片中，通过该策略制造的AuNSs在横向尺寸（~20 μm）和厚度（0.49 nm）上均达到了目前报道的最佳值。

图1. DNS/AuNSs的设计与合成
为了研究框架核酸模板在金纳米片合成过程中的作用，作者设计了不同结构的DNA纳米片，并观察其对金纳米片形成的影响。结果表明，在金属化过程中，带负电荷的金属前驱体（AuC l 4 − ）优先吸附在DNS表面，而非突出的单链DNA（single strand DNA，ssDNA）上，从而在DNS表面形成平滑的金纳米片。这一过程与先前报道的金属纳米颗粒/簇沿着DNA纳米结构上突出的DNA生长完全不同，更重要的是，金纳米片形成后保留了DNA纳米结构的空间可寻址特征，这为未来拓展其应用提供了更多可能性。

图2. DNS/AuNSs的金属化机理
进一步地，作者将DNS/AuNSs作为葡萄糖氧化反应的电催化剂研究了其电催化性能。由于其更大的电化学活性面积和更宽的带隙，这些金纳米片展现出比离散金纳米簇更高（约3倍）的电催化活性。鉴于这一优势，该框架核酸模板化的AuNSs有望用于设计新型电化学DNA生物传感器，促进生物分子检测领域的发展，为其在催化和新能源材料等广泛领域提供了应用前景。

图 3. DNS/AuNSs的电催化性能研究
该工作不仅提出了一种新的DNA纳米结构金属化机制，丰富了基于DNA的纳米材料的发展，同时也为开发具有增强性能和多功能性的超薄二维非晶贵金属纳米材料提供了新的思路和方法。
这一成果近期发表在 Angewandte Chemie International Edition 上，西北大学研究生 李乐为 文章的第一作者，西北大学 欧阳湘元 副教授和南京理工大学 万莹 副教授为通讯作者。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
DNA Framework-Templated Fabrication of Ultrathin Electroactive Gold Nanosheets
Le Li, Yawen Ding, Gang Xie, Shihua Luo, Xiaoguo Liu, Lihua Wang, Jiye Shi, Ying Wan*, Chunhai Fan, Xiangyuan Ouyang*
Angew. Chem. Int. Ed . 2024 , 63 , e202318646, DOI: 10.1002/anie.202318646
通讯作者简介
欧阳湘元 ，西北大学，化学与材料科学学院，副教授，硕士生导师。一直致力于框架核酸自组装纳米材料的合成和分析应用研究工作。以第一作者或通讯作者身份在 Nature Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Small、Anal. Chem.、Chem. Commun .等学术期刊上共发表论文20篇，其中IF>10的7篇，他引1095次。以第一发明人申请中国发明专利4项，其中3项已授权，授权国际专利1项，科技成果转化2项。曾主持国家自然科学基金面上项目、国家自然科学基金青年项目、陕西省自然科学基础研究计划重点项目、中国博士后科学基金特别资助、中国博士后科学基金面上一等资助、陕西省科学技术厅青年人才项目、陕西省教育厅专项科研计划项目、陕西省高校科协青年人才托举计划。获陕西高校优秀青年人才支持计划。担任中国测试期刊青年编委。
万莹 ，南京理工大学，机械工程学院，副教授，硕士生导师。主要从事微纳生物传感技术、生物微机电系统、DNA纳米结构探针设计研究。研究成果在 J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Biosens. Bioelectron.、Anal. Chem.、Chem. Commun. 等著名学术期刊上共发表论文27篇。总引用数>2600次。以第一发明人已授权中国发明专利6项。曾主持国家自然基金面上项目、国家自然科学基金青年项目、中国博士后科学基金特别资助、国家重大科学仪器设备开发专项。担任中国分析测试协会青年委员会委员、国际电化学学会会员。
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