【论文】熊健(本刊青年编委),等：高温作用下不同岩性岩石物理特性的演化规律

0　引言

近年来，随着中国油气消费逐年增长，天然气对外依存度已超过46% ^[1] ，且仍在迅速 攀升，这非常不利于国家能源安全保障体系的建立。2020 年，中国非常规天然气产量约为732×10 ⁸ m ³ ，约占天然气总产量的38%，这表明中国非常规天然气具有巨大潜力 ^[1] ，并且，随着中国“双碳”战略的实施，能源结构的低碳化也将进一步提升国家天然气需求量，非常规天然气资源将受到越来越多的重视，尤其是致密岩性气藏和页岩气藏 ^[1-2] 。致密岩性气藏和页岩气藏均具有低孔隙度、低渗透率的特点，该类储层要实现工业化开采的关键是提高储层渗透率，改善储层的渗流条件，以提高单井产量，水力压裂技术是实现其的重要手段 ^[3] 。近年来，许多学者提出了一系列用于改善储层渗流条件、建造储层缝网系统的激励技术和方法，如二氧化碳压裂 ^[4] 、无水液氮压裂 ^[5] 、声波振动 ^[6] 、高温热激增渗 ^[7] 、原位加热改性 ^[7] 等。原位加热改性技术是通过对地层进行加热的方式改变矿物的物理化学特性，诱发岩石热破裂，致使岩石中孔隙、裂隙增多，产生新的裂缝系统，从而实现储层内部渗流条件的改善 ^[8-9] ，在缓解近井带地层伤害，提高井周地层渗透率等方面已有矿场实际应用 ^[10] 。同时，也有部分学者提出可通过储层加热方式提高页岩油气藏储层的渗透率 ^[11] 。岩石受到热激励时，除岩石矿物发生热解外，热应力作用会诱发岩石热破裂，岩石孔隙结构发生变化，裂隙相互连通， 增加储层渗流通道。岩石在高温环境下其孔隙结构会发生变化，导致岩石物理参数的变化。因此，有必要对高温作用下岩石物理特性的变化规律进行更深入的研究，这对原位加热改性技术在储层增渗可行性研究方面具有重要的意义。

目前，许多学者针对高温作用下不同岩性岩石的物理性质进行了卓有成效的研究。Hajpál ^[12] 、Sun 等 ^[13] 利用X 射线衍射、扫描电子显微镜和超声波测试对不同温度下砂岩的物理性质进行研究；Zhang 等 ^[14] 、Tian 等 ^[15] 研究了不同温度下砂岩的孔隙特征和力学性能的变化规律；Darot 等 ^[16] 研究了花岗岩高温处理后纵波速度和渗透率的变化规律；Liu 等 ^[17] 总结了温度对砂岩和花岗岩物理和力学性能的影响；Yavuz 等 ^[18] 发现碳酸盐岩岩石单轴抗压强度、泊松比、弹性模量等参数在高温后发生显著变化；Liang 等 ^[19] 研究了不同温度下盐岩物理力学性质的变化；Costa 等 ^[20] 通过热处理方法研究温度对片麻岩物理性质和微观结构的影响；Guo 等 ^[21] 和Kožušníková 等 ^[22] 研究了温度对不同岩性岩石（粉砂岩、砂岩、石灰岩和变质岩等）渗透率的影响，认为岩石渗透率随着温度升高而增加，其渗透率变化幅度与岩性有关。以上研究结果表明不同岩性岩石在受到高温作用后孔隙结构发生变化，孔隙度、渗透率增加，声波速度随着温度增加而降低，但更多的是关注岩土、交通等领域岩石热损伤的问题，而针对油气领域热激励改善储层物性等方面的研究还有待深入 ^[23] 。Suo 等 ^[24] 研究高温作用后页岩含水饱和度和总有机碳含量（ TOC ） 的变化规律以及讨论了温度对页岩孔隙结构的影响；游利军等 ^[25] 、熊健等 ^[26] 研究高温作用对页岩岩石物理性质的影响，认为随着温度增加，页岩孔隙度、渗透率、声波衰减系数增大，声波速度、强度参数降低。这些研究在页岩气储层岩石受热激励后岩石物性变化规律上已取得一定认识，但研究的岩石岩性单一， 对不同岩性岩石受热激励后物理性质变化规律、差异机制等方面的研究还有待深入。

基于此，以四川盆地上三叠统须家河组砂岩和泥岩、下志留统龙马溪组页岩为研究对象，开展不同温度下岩样基础物性、声波特性和矿物组成测试， 获取不同岩样孔隙度、渗透率、声波速度、矿物组成等，研究不同温度下不同岩性岩石的基础物性、声波特性及弹性参数的变化规律，分析高温作用前后岩石裂隙密度的发育特征，讨论不同岩性岩石受高温作用影响的差异，其实验分析对原位加热改性技术在储层增渗可行性研究具有一定的参考价值。

1 　实验样品及实验方法

1.1 　实验样品

实验研究对象为四川盆地须家河组砂岩和泥岩、龙马溪组页岩，其中页岩岩心的钻取角度与原岩的层理方向平行。每种岩性制取2 个标准岩心样品，将岩心置于60 ℃的烘箱内烘干12 h，岩心样品准备完毕。岩心样品的质量、体积、密度、孔隙度和渗透率等基础物性数据如表1 所示。用X 射线衍射仪对实验样品进行检测，矿物组分测试结果可见表2。

1.2 　实验方法

实验所用到的加温炉为SK-B06123K 型开启式真空气氛管式电炉，通过HKGP-3 型致密岩心气体渗透率孔隙度测定仪获取不同温度处理后的岩心的孔隙度、渗透率，测试所用的气体介质为氦气，通过常温常压声波透射测试仪进行声波测试。实验加热温度包括200 ℃、300 ℃、400 ℃、500 ℃、600 ℃ 和800 ℃等，将岩心以20 ℃ /min 的速度加热到预设温度，参考前人试验的经验，为确保岩心完全受热， 恒温时间设置为6 h ^[25-27] ，然后在加温炉中自然冷却到室温。通过对岩样的长度、直径、质量、孔隙度和渗透率、声波速度、矿物组成等进行测试，获取岩样的体积、密度、声波速度等参数，孔隙度、渗透率结果为气测孔隙度和气测渗透率，声波速度是基于实验得到的岩心声波时差计算得到。

在降温（冷却）过程中，岩石发生损伤不可避免， 已有研究成果表明缓慢冷却过程中岩石损伤程度（孔隙结构变化）小于快速冷却过程 ^[28] 。因此，为了降低降温过程中岩石损伤对实验带来的影响，恒温结束后实验岩石均放置于加温炉内缓慢冷却，而不产生任何额外的热冲击或热损伤 ^[29] 。实验所有测试的岩石都放置于相同加温、降温环境，尽可能地减少降温过程中损伤对实验结果产生的影响。对于每一个设置的温度重新测试所有参数用于讨论其变化规律，在获得声波时域信号的基础上，通过傅里叶变换将其转换成频率信号，以进一步研究其频谱特性。傅里叶变换的离散形式 ^[30] 可以表示为：

2 　实验结果

2.1 　岩石表面颜色

高温处理后岩石表面颜色变化如图1 所示，温度较低时岩石表面变化差异较小（照片忽略了200 ℃ 时的岩石表面情况）。高温作用后不同岩性岩石表面颜色均发生一定变化：随着温度的升高，砂岩表面颜色逐渐由深青色变为淡黄色，页岩表面颜色逐渐由黑色变为白色，泥岩表面逐渐由红褐色变为暖黄色。高温作用后岩石表面颜色变化可能与岩石本身矿物组成类型有关，其中有机质含量较高的页岩受到高温作用后有机质发生热解，页岩颜色逐渐变白。

2.2 　岩石基础物性

高温作用后不同岩性岩石质量、体积、密度的变化规律如图2 所示，质量损失率定义为加温处理后岩石质量的减少量与原始质量的比值，体积膨胀率定义为加热处理后岩石体积的增大值与原始体积的比值。从图中可以看出，随着温度升高，不同岩性岩石质量下降，体积增大，密度下降。

由图2-a 可知，加温初期不同岩性岩石的质量均有所下降，并且存在阶段性变化：各种岩性的岩石在200 ～ 300 ℃之间质量损失较小；当温度超过300 ℃ 后，页岩、泥岩的质量损失率增大较快，砂岩质量损失率增大较慢；当温度超600 ℃过后，泥岩和页岩质量继续降低，砂岩岩心质量几乎不再发生变化。由图2-b 可知，当温度小于400 ℃时，不同岩性岩石体积变化较小，当温度超过400 ℃后，体积膨胀率上升较快，其中砂岩膨胀率大于泥岩和页岩。从图2-c 中看出，不同岩性岩石密度随着温度的增加而减小，其中泥岩和页岩下降幅度较大，而砂岩下降幅度较小。高温作用后岩石质量变化主要受水的脱出和岩石中不同矿物发生各种物理化学变化的影响， 这里的水指的是吸附水和层间水，与黏土矿物含量有关。当温度低于200 ℃时泥岩的质量损失率最大， 这是因为泥岩的黏土矿物含量较高，有更多的矿物结晶水分子脱出。温度400 ℃后，水的脱出对岩心质量影响程度较小，这个阶段岩石质量的变化主要与自身矿物在高温环境下发生转换、分解等化学变化有关，例如页岩会在高温作用下发生有机质热解；岩石内部有部分碳酸盐矿物会在较高温度下发生化学反应生成CO ₂ 造成岩石质量的下降等。砂岩质量的降低与高温作用后黏土矿物的分解有关，一方面黏土矿物发生分解导致质量降低，同时黏土矿物的分解造成颗粒间胶结物减少，使得砂岩颗粒间作用力下降，导致砂岩出现细小砂屑的脱落，也会使砂岩质量降低。

图3 是不同岩性岩石在不同温度处理后的孔隙度比值与渗透率比值变化图，由于800 ℃后页岩渗透率增大远超于其他岩性岩心，不便于观察较低温度时渗透率变化情况，所以渗透率比值最大取至600 ℃。整体上看，高温作用前后页岩的孔渗差异较大，砂岩、泥岩变化较小。从图3-a 可看出页岩孔隙度变化幅度最大，800 ℃高温处理后孔隙度增加了6 倍，泥岩孔隙度增加了2 倍，砂岩增长1 倍；图3-b 中，600 ℃ 高温处理后页岩渗透率变化幅度最大，增加了约100 倍，砂岩、泥岩增加了14 倍。热处理过程中岩石渗透率和孔隙度等物理性质发生突变时存在一个阈值温度 ^[25] ，不同岩性岩石矿物组成的差异使其在高温作用下发生不同的变化，造成岩石内部孔隙结构随之发生变化。结合图2、3 可以看出，砂岩在500 ℃时质量出现了较大损失，且孔隙度、渗透率也有较为明显变化；页岩在400 ℃前质量损失较为平缓，孔隙度变化不大，温度超过400 ℃后，其孔隙度、渗透率上升速率明显增大，质量、体积、密度变化也较明显；泥岩在300 ℃前后孔隙度、渗透率变化较大。综合分析得到砂岩阈值温度为500 ℃，页岩阈值温度为400 ℃，泥岩阈值温度为300 ℃。该结论与前人在致密砂岩、泥页岩阈值温度的研究中相似 ^[25,31] 。

2.3 　岩石声波特性

声波对岩石具有一定的穿透力和分辨率，可反映岩石物理学性质的相关信息，通过对岩石声波速度的测试可以反映不同温度处理后岩石内部结构所发生的变化。图4 为不同岩性岩石在不同温度下纵波速度与横波速度变化规律图。从图中可看出，岩石声波速度整体随温度增加而下降，不同岩性岩石波速下降幅度有差异。砂岩在温度500 ℃前声波速度下降速率平缓，温度超过500 ℃后其下降幅度明显增大；页岩在400 ℃时波速下降较明显；泥岩声波速度整体变化趋势相对平缓，在温度300 ℃时声波速度下降幅度相对较大。高温作用后岩石波速变化幅度主要取决于岩石孔隙结构的变化程度。岩石在受到高温作用时，内部各种矿物发生物理膨胀、化学反应， 热应力、岩石颗粒间应力不平衡导致岩石内部结构发生改变，生成了新的孔隙，改变了其孔隙结构特征，孔隙度增大，造成岩石波速发生变化。不同岩性岩石波速变化的幅度不同，一方面是声波在不同矿物介质中传播的速度不同，另一方面是由于高温作用后其内部孔隙结构改变的程度有差异。

为了进一步研究温度对岩石声学特性的影响， 考虑不同温度作用下页岩时域信号对比图如图5-a 所示。以页岩样品不同温度下的声波时域信号为基础， 通过傅里叶变换对时域信号进行分解，获取其频域特征，结果如图5-b 所示。从图5 可以看出，随着温度的增加，页岩的波形发生了不同程度的畸变。温度越高，页岩岩石孔隙逐渐增多，声波传播的途径更复杂，发射的信号会在不同位置发生反射、折射、绕射等现象，在图像上就会呈现出杂乱无章的波形和较为发育的尾波。图像中振幅的峰值随着温度的增加逐渐降低，这意味着高温作用后，声波能量衰减增大， 岩石内部的孔隙结构发生了改变。在相同的激发频率下，随着温度的升高，岩样的声波信号能量集中区域逐渐向低频偏移，并且在400 ℃高温处理后左移了较大距离。主频的偏移与岩心内部缝洞的发育程度呈正相关，频率由高频向低频的偏移也反映了页岩样品内部孔隙结构变得更加复杂，结合图3 也可看出，同样也是在400 ℃时页岩孔隙度变化速率加快，说明在温度400 ℃后页岩孔隙结构发生较大的变化。

3 　讨论

3.1 　动态弹性参数

以弹性波动理论为基础，用式（2）～（5）计算不同温度下岩石的动态弹性参数，如图6 所示。

从图6 中可看出，不同岩性岩石动态体积模量、动态弹性模量、动态剪切模量均随温度增大而减小， 动态泊松比变化规律不明显。 岩石动态弹性参数的变化趋势表明，岩石受到高温作用后内部矿物、孔隙结构等发生了变化，力学性能减弱。 高温时，矿物颗粒的膨胀系数不同导致颗粒之间产生拉力或者压力，当温度达到一定程度后颗粒间的接触力不足， 岩石中产生裂纹，弹性模量降低，形变增大。 温度越高，岩石中发育的裂纹越多，孔隙结构变得更加复杂。 岩石质量、密度、孔隙度、渗透率、声波速度等参数的变化程度也可以反映岩石受高温作用的影响程度， 进而反映不同温度作用后岩石中孔隙结构的变化程度，动态弹性参数的变化也反映出岩石的孔隙结构发生改变。

3.2 　裂隙密度和损伤系数

岩样经历高温作用后，内部产生微裂缝，裂隙张开且分布无序，裂隙之间无相互作用的情况下，通过含有裂隙的岩石的有效弹性模量和不含裂隙的固有弹性模量之间的关系引出模量与裂隙密度的关系， 通过寇绍全等 ^[32] 推导裂隙密度关系式（6）计算岩心样品在不同温度下的裂隙密度，根据赵洪宝等 ^[33] 基于声波速度估算损伤系数表达式（7）计算出不同温度处理后岩心样品的损伤系数，得到不同温度下岩石裂隙密度、损伤系数随温度的变化趋势图，如图7 所示。

从图7 中可看出，不同岩性岩心的裂隙密度和损伤系数均随着温度上升而增大。页岩的裂隙密度、损伤系数在400 ℃后上升幅度大，泥岩在300 ℃和600 ℃后分别有一次大幅度的上升，砂岩在500 ℃后有明显上升。岩样经过高温处理后，原生孔隙的拓展和新生成的孔隙使岩石的孔隙结构发生改变，随着实验温度的增加，岩石内部孔隙结构发生变化程度越来越大。由于岩石本身的矿物组成有差异性，所以不同岩性岩心的裂隙密度、损伤系数随温度的变化幅度也不同。

3.3 　差异机制

前已述及，温度低于200 ℃时，岩心的质量下降主要是因为岩石内部水的脱出，这主要与黏土矿物有关；温度高于200 ℃后，水脱出对岩石质量的影响较小，岩心质量变化主要与岩石受高温后内部矿物发生化学反应有关。分别取200 ℃和800 ℃探究低温和高温阶段3 种岩性岩心质量损失情况，如图8 所示。从图8-a 中可看出，200 ℃时黏土矿物含量和岩心质量率呈良好的线性关系，相关性系数为0.93，即黏土矿物含量越高的岩心，内部的水分子相对更多，加温处理后岩心质量损失也更多；从图8-b 中可看出，碳酸盐矿物含量与800 ℃后的质量损失呈良好的线性关系，相关性系数为0.99，说明高温阶段碳酸盐矿物含量越高的岩心，其质量损失越大。结合图2 和表2 中的数据可知，泥岩黏土矿物含量相对页岩、砂岩较高，所以200 ℃时泥岩质量损失最高；页岩碳酸盐岩含量最高，所以800 ℃高温处理后页岩质量损失最高。碳酸盐矿物主要为方解石、白云石等，这些成分会在高温环境下发生如碳酸钙分解的化学反应，矿物的化学分解对岩心在高温阶段质量损失有很大的影响。总之，低温阶段由于水脱出对岩石的自身重量影响较大，岩心质量变化受黏土矿物含量的影响较大，且泥岩的黏土矿物含量较多，造成低温阶段泥岩质量变化大；高温阶段岩心内部的水几乎已经脱出，对质量的影响较小，此时岩心质量损失主要受碳酸盐岩矿物控制，且页岩的碳酸盐岩含量较多，造成高温阶段页岩质量损失较大。

不同温度下的页岩 TOC 和各种矿物含量测试结果如图9 所示。从图9-a 中可以看出页岩 TOC 在300 ℃ 前下降速度较慢，300 ℃后急剧下降，在600 ℃时几乎消失，这与Wei 等 ^[34] 的研究具有相同的结果。随着温度的升高，页岩 TOC 降低， TOC 对页岩表观颜色影响较大，结合图1-b 看，300 ℃后页岩开始变白， 600 ℃后页岩几乎完全变白，与 TOC 下降的趋势一致。从图9-b 上看，随着温度升高，石英含量逐渐上升， 碳酸盐矿物减少，800 ℃处理后直接消失，黏土矿物与其他物质的含量变化不大，长石类矿物含量少量上升。不同岩性岩心内部矿物组分不同，不同矿物之间有不同的膨胀特性，在高温作用下，岩石内部的矿物存在不同的物理、化学变化，这一点在前人的研究中得以体现 ^[35-38] ，即随着温度增加，黏土矿物失水， 蒙脱石受热分解，碳酸盐矿物发生化学反应，有机质热解，石英发生相变，黄铁矿向磁黄铁矿转换等。针对实验中页岩矿物含量变化来看，图9-b 中碳酸盐矿物在800 ℃后消失就是发生了化学分解作用，这间接造成了其他矿物含量的提升，特别是石英的含量。石英和长石类矿物是相对稳定的矿物，石英会在573 ℃时发生 α — β 转变，但石英本身相变对其含量的影响不大，其含量提升主要是因为受到碳酸盐矿物分解。页岩有机质在高温热解过程中会释放一些有机酸，一方面有机酸加速了碳酸盐矿物的分解， 另一方面也会使黏土矿物、其他如黄铁矿等矿物发生分解，综合影响下黏土矿物与其他矿物含量变化不大，长石类矿物含量少量提升。

砂岩受到一定温度作用后内部的水脱出，孔隙体积变大，孔隙度也变大；较高温度时，矿物颗粒间原本相互连接的地方发生断裂、错位，促使岩心内部发育新的孔隙和裂缝，岩石孔隙度进一步扩大， 渗流能力变强 ^[39] 。在这个过程中，岩心内部的孔隙、裂缝增多，孔隙结构变得愈加复杂，所以其声波响应特征为声波速度整体下降。在升温初期，页岩内部的孔隙会随水受温度作用逸出而增多，在这个阶段里， 孔隙度不会出现太大变化；随着温度增加，岩心内部原始孔隙、通道在随着有机质的燃烧大量增加，页岩内部形成了相对规则的孔隙和通道，渗透率得到提高；随着温度的继续提高，碳酸盐矿物开始分解，页岩内部发育大量孔隙，孔隙结构也再次变得复杂 ^[40] 。对于有机质匮乏的砂岩和泥岩，石英相变从 α 转变为 β 被认为是热裂和渗透率改善的关键反应 ^[41] ，其微观结构的变化、孔隙度的增强一般和干酪根热解有关。由表2 可知，实验样品中页岩存在部分碳酸盐矿物， 高温作用下这部分矿物会受热分解导致其内部发育大量孔隙，并且伴随着有机质在高温作用下的热解， 页岩孔隙结构特征会发生较大变化，导致页岩孔隙度变大，渗流能力提升。砂岩主要含石英、长石类矿物和少量黏土矿物，泥岩的主要矿物成分为黏土矿物， 含少量碳酸盐矿物，高温作用后砂岩、泥岩相较于页岩来说孔隙度渗透率提升较少。总的来说，岩石孔隙度和渗透率的改善与主导矿物的反应密切相关。高温作用后，岩石内部有机质的热解和无机矿物的分解促进了岩心内部裂缝的增长，加热过程中矿物不同的热膨胀系数导致了岩石内部颗粒之间发生错位，岩心内部黏土矿物在高温作用下发生转换、分解， 综合作用下提高了岩石内部的孔隙连通性、改善孔隙通道的渗流能力，最终提高了岩石孔隙度和渗透率。

图10 为800 ℃时不同岩性岩石孔隙度、渗透率的增加量与原始岩石矿物组分含量的相关性分析图， 从图上可以看出，石英含量和碳酸盐矿物含量与渗透率增大倍数和孔隙度增加量的相关性较好，这说明了碳酸盐矿物对高温作用后孔隙度的增加有积极意义，石英对高温作用后渗透率的增长有积极意义， 岩石内部石英含量、碳酸盐矿物含量越高，岩石物性改善程度越好。

4 　结论

1）随着温度增加，砂岩岩心表面变为淡黄色， 页岩在常温下为黑色，超过300 ℃后整体变灰，超过600 ℃后整体变白，泥岩岩心表面由红褐色变为暖黄色，其中 TOC 是影响页岩表观颜色的主控因素。

2）岩石孔隙度、渗透率、裂隙密度、损伤系数随温度升高而上升，动态弹性模量、体积模量、剪切模量和声波速度随温度上升下降；随着温度增加， 页岩时域信号振幅下降，频域图主频逐渐向低频部分偏移，岩石结构变化程度增加；砂岩阈值温度为500 ℃， 页岩的阈值温度为400 ℃，泥岩阈值温度为300 ℃。

3）受热初期岩心质量损失受到黏土矿物的影响较大，而高温时受到碳酸盐矿物含量影响较大；碳酸盐矿物含量对孔隙度增大呈积极作用，石英含量对渗透率增大呈积极作用，即岩石石英、碳酸盐矿物含量越高，高温作用后岩石物性改善效果越好。