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中科院理化所王鹰课题组《ACS AMI》：硫杂三芳基硼类超纯蓝光热活化延迟荧光材料

时间：2023-03-05 来源： 浏览：

中科院理化所王鹰课题组《ACS AMI》：硫杂三芳基硼类超纯蓝光热活化延迟荧光材料

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#TADF发光 2 个
#热活化延迟荧光材料 2 个
#D-A型 2 个

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热活化延迟荧光（ TADF ）材料作为新一代 OLED 发光材料，通过 RISC 过程理论上可同时利用单线态和三线态激子来实现 100 % 的激子利用率，使得 OLED 器件的 EQE 显著提高。如今，部分基于 TADF 材料的器件效率已达到应用要求。然而对于高效纯蓝光 TADF-OLED 而言，蓝光 TADF 材料目前仍无法满足色纯度的要求。传统的 TADF 发光材料由于其 D-A 构型，发射光谱较宽，如何设计出高效、窄发射峰的超纯蓝光 TADF 发光材料仍然面临重大挑战。

近期，中科院理化所王鹰课题组在《 ACS Applied Materials & Interfaces 》发表了题为“ Rational Molecular Design Strategy for High-Efficiency Ultrapure Blue TADF Emitters: Symmetrical and Rigid Sulfur-Bridged Boron-Based Acceptors ”的文章（ DOI:10.1021/acsami.2c18851 ）。为设计出高效的超纯蓝光 TADF 材料，该课题组在前期硫 / 氧桥三苯基硼窄发射蓝光 TADF 材料（ J. Phys. Chem. Lett. 2022, 13, 7561 ）工作的基础上，发现窄发射的蓝光 TADF 发光材料的结构可分为两种：给体 - 受体（ D-A ）型 TADF 发光分子和多重共振（ MR ）型 TADF 发光分子。值得注意的是， D-A 型 TADF 发光分子结构上非常类似于典型的 TADF 发光分子，扭曲的 D-A 架构更有利于通过调节不同的受体和给体单元来实现 TADF 发光分子的发射峰调控。然而，到目前为止，关于具有窄带发射的 D-A 型 TADF 发光分子的文献报道大多集中在氧杂三芳基硼类受体上，大大限制了 D-A 型超纯蓝色 TADF 材料的发展。作者发现将氧原子引入到三芳基硼类受体单元改变分子刚性，可以使 TADF 发光材料的发射光谱半峰宽变窄和最大发射峰位置蓝移。其次，重原子效应的影响，加快了分子的 RISC 过程。
基于此，作者同时利用多重共振效应和重原子效应，设计合成了两种 D-A 型 TADF 发光分子 TSBA -PhCz 和 TSBA-Cz ，如图 1 所示。通过 DFT 理论计算发现两种化合物的基态 HOMO 和 LUMO 显示出不同的电子云分布（图 3b ），或许是因为两种分子不同的扭转角所致。有趣的是，通过 NTO 发现两种化合物显示出相同的 ICT 特性（图 4 ）。化合物 TSBA -PhCz 和 TSBA-Cz 的最大发射峰分别为 470 和 463 nm ，半峰宽分别为 36 和 30 nm ， Δ E ST 值分别为 0.18 和 0.21 eV ，同时表现出热活性延迟荧光特性。溶剂化效应实验进一步验证了两种化合物具有相同的 ICT 特性。使用 2,6-DCzPPy 为主体材料，两种蓝光分子作为客体材料， OLED 的器件结构为 ITO (100 nm)/TAPC (30 nm)/2,6-DCzPPy: 10 wt % dopant (20 nm)/TmPyPB (30 nm)/LiF (1.0 nm)/Al (100 nm) ，如图 7 所示。基于 TSBA -PhCz 和 TSBA-Cz 的 OLED 器件均实现了纯蓝色发射，最大发射峰分别为 472 和 464 nm ，半峰宽仅为 35 nm 左右，最大 EQE 分别为 21.3 和 23.4 % ， CIE 色坐标分别为 (0.12, 0.18) 和 (0.14, 0.11) 。
图 1. 化合物 TSBA -PhCz 和 TSBA-Cz 的结构示意图。
图 2. (a) TSBA-PhCz 的晶体结构（顶视图） ; (b) TSBA-PhCz 的晶体结构（侧视图） ; (c) TSBA-PhCz 的单晶堆积结构 ; (d)TSBA-Cz 的晶体结构（顶视图） ; (e)TSBA-Cz 的晶体结构（顶视图） ; (f) TSBA-Cz 的单晶堆积结构。
图 3. 化合物 TSBA-Cz 和 TSBA-PhCz 的 DFT 理论计算。
图 4. S 1 态和 T 1 态的自然跃迁轨道对分布 (a) TSBA-Cz 和 (b) TSBA-PhCz 。
图 5. (a) 化合物 TSBA-Cz 和 TSBA-PhCz 的紫外可见吸收光谱和荧光光谱 ; (b) 化合物 TSBA-Cz 和 TSBA-PhCz 的荧光光谱以及低温磷光光谱。
图 6. (a) 化合物 TSBA-Cz 和 TSBA-PhCz 的 PL 光谱； (b) 化合物 TSBA-Cz 和 TSBA-PhCz 的瞬态衰减曲线。
图 7. (a)OLED 器件结构示意图，能级示意图 ; (b) 各材料的分子结构 ; (c)EL 光谱 ;(d) 电流密度、亮度对电压的变化曲线 ; (e) 电流效率、功率效率对亮度的变化曲线 ; (f)EQE 对亮度的变化曲线。

作者简介

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王鹰，现任中科院理化技术研究所研究员。 2008 年 3 月在中国科学院化学研究所学习并取得物理化学专业理学博士学位。 2008 年到 2012 年先后在美国华盛顿大学西雅图分校材料科学与工程系和日本北陆先端科学技术大学院大学材料科学系从事博士后研究， 2012 年 11 月到中国科学院理化技术研究所工作。主要从事有机光电材料与器件的研究，在 Nature Photonics 、 Angew. Chem. Int. Ed. 、 Adv. Mater. 、 J. Am. Chem. Soc. 、 J. Phys. Chem. Lett. 等学术期刊发表 SCI 论文 90 余篇，单篇引用引用超过 400 次；申请中国发明专利 10 余项（其中 8 项已授权）；撰写中英文专著各一个章节。曾获得中科院海外引进人才计划（ 2013 年）、中组部万人计划青年拔尖人才（ 2015 年）支持。

原文链接

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.2c18851

相关进展

吉林大学李成龙教授课题组 Angew：外量子效率超过20%的溶液加工型纯红光TADF-OLED

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