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中科大Angew.：构建CdS/Ti3C2 MXene肖特基结，用于高选择性和活性光催化脱氢还原氨基化

时间：2023-08-21 来源： 浏览：

中科大Angew.：构建CdS/Ti3C2 MXene肖特基结，用于高选择性和活性光催化脱氢还原氨基化

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由于生物平台分子的多个官能团触发的复杂反应网络，选择性和活性是光催化生物质价值化的两个关键问题。脱氢还原胺化反应是将醇转化为胺的重要方法，生物质衍生的氨基酸合成是高效利用可再生资源的有效途径。并且，氨基酸和生物质组分之间的“官能团间隙”在均相和多相催化中都是重要的。根据前人报道，催化剂的形貌控制对丙氨酸生成的影响，但其确切的机理尚未得到充分的理论解释。因此，在充分了解结构-性能关系的基础上，合理设计和精确合成多功能催化剂是实现高效生物质价值化的关键。
基于此， 中国科学技术大学傅尧 和 龚天军 等以CdS和Ti 3 C 2 MXene分别作为空穴和电子受体，成功制备了CdS/Ti 3 C 2 MXene肖特基结光催化剂，并且其具有优异的光催化的活性和选择性(丙氨酸: 33.72 mmol g -1 h -1 ，80%)。
具体而言，预处理后的Ti 3 C 2 纳米颗粒在纳米片交错生长的分层花状结构上均匀分散，使光催化剂具有巨大的空隙和相邻的氧化还原位点，有利于暴露更多的活性位点，促进氨基酸生产的中继催化转移。
结合实验研究和理论计算，以·OH为主要氧化物质，剥离LA中的酒精羟基H，进而引发反应。此外，机理实验结果表明，CdS/Ti 3 C 2 MXene肖特基结增强了光生电荷分离，抑制了光生电子-空穴复合，从而促进了比活性；同时，表面能降低的CdS不仅优先利用氢源还原亚胺，而且使丙酮酸的还原胺化反应比脱羧更有利，具有较高的选择性。利用该方案，广泛的生物质衍生的羟基酸成功转化为相应的氨基酸，甚至很容易将葡萄糖转化为丙氨酸，这证实了MCdS纳米反应器的潜在应用潜力。
综上，本研究揭示了表面工程和异质结工程中提高光催化性能(活性和选择性)的起源，为基于生物质的“绿碳”资源的价值化提供了高效的多功能光催化策略。
Surface-Controlled CdS/Ti 3 C 2 MXene Schottky Junction for Highly Selective and Active Photocatalytic Dehydrogenation-Reductive Amination. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202306305
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