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乔世璋/郑尧/朱艺涵JACS：过渡金属氧化物中集成交互式贵金属单原子催化剂

时间：2022-12-10 来源：浏览：

乔世璋/郑尧/朱艺涵JACS：过渡金属氧化物中集成交互式贵金属单原子催化剂

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贵金属在催化领域具有广泛的应用前景，但是目前结构和原子堆叠方式比较少并且种类有限。

有鉴于此， 阿德莱德大学乔世璋（ Shizhang Qiao ）、郑尧（ Yao Zheng ）、浙江工业大学朱艺涵（ Yihan Zhu ）等 报道将立体结构不同的贵金属（ Pt, Pd,Ru 等）以单原子形式组装到过渡金属氧化物（ Co ₃ O ₄ , Mn ₅ O ₈ , NiO, Fe ₂ O ₃ 等）晶格中，实现了合成结构发散的贵金属。

生成的贵金属单原子具有多种特定的结构（包括 crs, fcu-hex-pcu, fcu, bcu-x ）。

将这种单原子相互作用能够在密堆积纳米粒子中实现立体结构 - 拓扑结构 - 电子结构的调控，并且能够将单原子看作两种常见异相催化剂类型。在合成的不同催化剂，发现 Pt _crs -Co ₃ O ₄ 具有最好的 HER/HOR 活性、稳定性。当过电势为 -15 mV ， Pt _crs -Co ₃ O ₄ 催化剂的 HER 比 Pt/C 催化剂的 TOF 高 8.3 倍，分别为 9.41 s ^-1 和 1.13 s ^-1 。

作者研究了过渡金属氧化物基底导致产生的 Pt 原子拓扑结构，以及电催化活性规律。发现不同拓扑结构的 Pt 催化剂的规律遵循着本征催化 - 氢吸附能之间的火山型结构变化。为发展与常见的贵金属晶相 / 合金不同结构的单原子型贵金属催化剂。

Jieqiong Shan, Chao Ye, Chongzhi Zhu, Juncai Dong, Wenjie Xu, Ling Chen, Yan Jiao, Yunling Jiang, Li Song, Yaning Zhang, Mietek Jaroniec, Yihan Zhu*, Yao Zheng*, and Shi-Zhang Qiao*, Integrating Interactive Noble Metal Single-Atom Catalysts into Transition Metal Oxide Lattices, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c11374

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c11374

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