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漂浮式钙钛矿-BiVO4人造树叶助力太阳能燃料规模化生产

时间:2022-09-28 来源: 浏览:

漂浮式钙钛矿-BiVO4人造树叶助力太阳能燃料规模化生产

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光电化学(PEC)人造叶片是通过将光吸收和电催化结合起来的光电化学设备,具有降低可持续太阳能燃料生产成本的潜力。然而,当前的沉积技术限制其可扩展性,且易碎和重型的散装材料会影响其运输和部署。
英国剑桥大学化学系Erwin Reisner教授团队通过使用薄、柔性基材和碳质保护层来制造具有(光)电化学燃料生产潜力的轻质人造叶片。该装置涂层与已有的金属涂层相比,具有材料成本低、室温可加工性、可扩展性和灵活性方面的优势。最终制备的100 cm2独立人工叶片的性能和稳定性(大约24小时)与1.7 cm2的普通PEC器件相当,且该装置能实现开放水域漂浮式应用,有效规避与土地使用相竞争。 研究人员首先研究了可铺展石墨环氧树脂(GE)糊料作为连接钙钛矿器件与质子和CO2还原催化剂的坚固界面可行性。将Araldite标准环氧树脂粘合剂以4:3的质量比与石墨粉混合以获得碳质密封剂,与已有的金属涂层相比,新制备的石墨糊具有材料成本低、室温可加工性、可扩展性和灵活性方面的优势。此外,该石墨糊还可以直接粘附到碳纳米管(CNT)片上,经过电阻测量,大约500 µm厚的GE具有6.67±0.79  Ω的低横截面电阻。GE为CNT片表面提供大面积的导电接触,最大限度地减少了电阻损耗。在GE上仅观察到一个小的跨平面欧姆下降,电流在0.1 V内达到20 mA cm-2,这进一步验证了其作为导电密封剂的适用性。为了减轻传统PEC器件的重量和机械脆弱性,将钙钛矿和BiVO4沉积在薄的柔性基底上。通过用GE封装钙钛矿太阳能电池获得柔性钙钛矿光电阴极(fPVK)。暴露的边缘和布线通过10  μm聚对二甲苯-C涂层的化学气相沉积(CVD)进一步密封,取代了典型的块状环氧树脂密封剂。沉积在氧化铟锡涂层的聚对苯二甲酸乙二醇酯上的卤化铅钙钛矿光电阴极使用铂催化剂实现了4266  µmol H2 g-1 h-1的活性,而在较低光照(0.1个太阳强度)下,具有用于CO2还原性质的分子钴催化剂的光电阴极实现了7.2的高CO:H2选择性。相应的轻质钙钛矿-BiVO4 PEC器件的无辅助太阳能燃料效率分别为0.58%(H2)和0.053%(CO)。100 cm2的独立人工叶片证明了它们的可扩展性潜力,其性能和稳定性(大约24小时)与1.7 cm2的普通PEC器件相当。在运行过程中形成的气泡进一步使30-100 mg cm-2的设备能够漂浮,而轻型反应器则有助于在河流的户外测试期间收集气体。这种叶片状PEC装置弥合了传统太阳能燃料方法之间的重量鸿沟,其每克的活性可与光催化悬浮液和植物叶子的活性相媲美。
图1 漂浮式超薄钙钛矿-BiVO4人造树叶结构示意图
本项研究通过采用薄柔性基底和碳质保护层成功地制造出一种轻质光电化学(PEC)人造叶片。这种叶片每克光电活性可与植物叶片相当,采用柔性薄膜基底代替传统玻璃基底,可表现出高达4266 µmol H2g-1h-1的活性。这种轻质光电化学漂浮式系统为实现开放水域的太阳能利用开辟一条新的途径。相关研究成果发表在《Nature》。

文章来源:Virgil A, Ucoski G M, Pornrungroj C, et al. Floating perovskite-BiVO4 devices for scalable solar fuel production. Nature, 2022, DOI:10.1038/s41586-022-04978-6.

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