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JACS：沸石骨架外Al调控Cu-oxo团簇物种和甲烷氧化活性

时间：2023-08-24 来源：浏览：

JACS：沸石骨架外Al调控Cu-oxo团簇物种和甲烷氧化活性

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慕尼黑工业大学 Johannes A. Lercher 、 Maricruz Sanchez-Sanchez 、代尔夫特理工大学 Evgeny A. Pidko 等报道发现，当 Cu- 交换分子筛具有骨架外 Al 原子，并且具有较高的 CH ₄ 化学势， Cu- 交换分子筛在化学计量比的 CH ₄ 转化为甲醇具有非常高的产率。通过理论和实验结合，研究 MOR 分子筛的单金属物种 Cu-oxo 、双金属物种 Cu-Al-oxo 化学反应性的区别。

本文要点

要点1. 通过 Cu-L ₃ XANES 、 IR 、 UV-Vis 等表征技术和 CH ₄ 催化氧化反应实验，说明 MOR 分子筛中具有两种催化活性位点，并且通过这些表征技术能够说明两种不同位点在 MOR 分子筛的比例。

要点2. 通过从头算分子动力学和热力学分析，发现 MOR 分子筛的 Cu-Al-oxo 簇具有优异的催化活性，催化活性比 μ-oxo 结构更好。当产物萃取步骤中，使用乙醇替代 H ₂ O 进行萃取操作，能够生成乙基甲基醚，这种操作实现了拓展 CH ₄ 的活化和官能团转化反应应用。

研究发现合成 Cu 交换分子筛过程中，两种不同金属 -oxo 物种的形成之间是相互竞争的关系，这种竞争决定了生成活性物种，这项研究有助于合成具有高催化活性的甲烷活化 / 官能团化转化材料。

Lei Tao, Elena Khramenkova, Insu Lee, Takaaki Ikuno, Rachit Khare, Andreas Jentys, John L. Fulton, Alexander A. Kolganov, Evgeny A. Pidko*, Maricruz Sanchez-Sanchez*, and Johannes A. Lercher*, Speciation and Reactivity Control of Cu-Oxo Clusters via Extraframework Al in Mordenite for Methane Oxidation, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c04328

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c04328

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