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杨春成/蒋青CEJ：同步双调制纳米团簇和单原子实现高效氧还原电催化

时间：2022-11-13 来源： 浏览：

杨春成/蒋青CEJ：同步双调制纳米团簇和单原子实现高效氧还原电催化

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开发具有稳定性能的单原子氧还原反应（ORR）催化剂是至关重要的，而它们不令人满意的内在活性仍然是一个重大挑战。密度泛函理论（DFT）模拟结果表明，Co纳米团簇与Zn单原子（ZnN 4 ）的同步双调制可以提高Co单原子（CoN 4 ）位点的本征活性。基于此， 吉林大学材料科学与工程学院杨春成教授和蒋青教授（共同通讯）等人 成功合成一种高分散的Co/Zn金属原子和纳米团簇固定在多孔N掺杂碳骨架上的多尺度催化剂。
合成的Co 1 /Zn 20 -N-C-200表现出优异的ORR性能，半波电位为正（E 1/2 =0.89 V），对甲醇的耐蚀性突出，在碱性介质中的稳定性优越，在某些方面优于大多数非贵金属基催化剂和基准的Pt/C催化剂。Co 1 /Zn 20 -N-C-200在应用于自制的锌空气电池时也实现了1.47 V的高开路电压和116 mW cm -2 的功率密度。
根据DFT计算结果可以发现，通过Co纳米团簇和Zn单原子（ZnN 4 ）对Co单原子活性位点（CoN 4 ）的同步双调制，可以增加Co三维轨道的电子密度，调整ORR中间产物的吸附能量，从而提高ORR活性。这项工作可能为有效改变单原子活性中心的电子结构打开一扇大门，有望应用于清洁能源装置的合理设计。
Synchronous Bi-modulation by nanoclusters and single atoms for high-efficient oxygen reduction electrocatalysis, Chem. Eng. J. , 2022 , DOI：10.1016/j.cej.2022.137441.
https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137441 .
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