首页 > 行业资讯 > 南方科技大学王阳刚团队J. Am. Chem. Soc.: 增强酸性Volmer反应动力学的单原子电催化剂

南方科技大学王阳刚团队J. Am. Chem. Soc.: 增强酸性Volmer反应动力学的单原子电催化剂

时间：2023-06-09 来源： 浏览：

南方科技大学王阳刚团队J. Am. Chem. Soc.: 增强酸性Volmer反应动力学的单原子电催化剂

暗梦飘逸醉月 科研任我行
科研任我行

keyanrenwoxing

聚焦于最新科技论文解读、DFT计算方法、科研趣事等。

收录于合集
2023年6月7日，J. Am. Chem. Soc.在线发表了 南方科技大学王阳刚教授课题组的研究论文 ，题目为《Engineering Single-Atom Electrocatalysts for Enhancing Kinetics of Acidic Volmer Reaction 》。

析氢反应 （HER） 是氢能储存/利用的关键电化学过程。因此，对HER基本步骤的机理理解对于合理设计活性氢电催化剂至关重要。 在碱性介质中，由于水解离和OH脱附的动力学缓慢，HER速率显著低于酸性介质（2-3个数量级） 。在酸性介质中，以水合氢为主要质子源，假设HER活性仅取决于催化剂的氢结合能，并且根据Sabatier原理，*H的中间结合强度导致最佳性能，即吸附物和衬底之间的相互作用不应太强或太弱。

设计用于HER的活性和低成本电催化剂是实现清洁氢能基础设施的关键。氢电催化剂最成功的设计原理是 基于Sabatier原理的 活性火山图，它已被用于理解贵金属的异常活性和金属合金催化剂的设计。然而，由于单金属原子位置的非金属性质，火山图在氮掺杂石墨烯上设计用于HER的单原子电催化剂 （SAEs） 中 的应用并不成功。在此研究中，通过对一系列SAEs体系（ TM/ N 4 C ，其中TM = 3d、4d或5d金属）进行从头算分子动力学模拟（AIMD）和自由能计算，作者发现 带负电荷的*H中间体与界面H 2 O分子之间的强电荷-偶极相互作用可以改变酸性Volmer反应的过渡路径，并显著提高其动力学势垒 ，尽管其具有 良好的 吸附自由能。这种动力学 阻碍 也被电化学测量实验证实。通过 将氢吸附自由能与竞争界面相互作用的物理相结合，提出了一个统一的设计原则 ，用于设计氢能转换的SAEs，该原则结合了热力学和动力学考虑，并允许超越活火山模型。

图1 不同TM/ N 4 C 催化剂上*H的AIMD模拟
图2  Volmer反应的热力学/动力学和反应过程中反应物行为的分析

图3  SAEs的结构特征和HER活性

图4  用于酸性HER的TM/ N x C的设计原理

【 论文链接 】
Cao, H., Wang, Q., Zhang, Z. et al.  Engineering Single-Atom Electrocatalysts for Enhancing Kinetics of Acidic Volmer Reaction .  J. Am. Chem. Soc. ,  2023 . https://doi.org/10.1021/jacs.2c13418

【其他相关文献】

[1] Di Liberto, G., Cipriano, L.A., Pacchioni, G. Role of Dihydride and Dihydrogen Complexes in Hydrogen Evolution Reaction on Single-Atom Catalysts. J. Am. Chem. Soc ., 2021 , 143, 20431−20441. https://doi.org/10.1021/jacs.1c10470
[2] Chen, JW., Zhang, Z., Yan, HM. et al. Pseudo-adsorption and long-range redox coupling during oxygen reduction reaction on single atom electrocatalyst. Nat. Commun ., 2022 , 13, 1734. https://doi.org/10.1038/s41467-022-29357-7
(纯计算)南方科技大学王阳刚团队JACS Au: Pt/TiO2催化剂水相催化醛加氢

上一条：本周行业要闻
版权：如无特殊注明，文章转载自网络，侵权请联系cnmhg168#163.com删除！文件均为网友上传，仅供研究和学习使用，务必24小时内删除。
相关推荐
热门信息