大工邱介山/于畅JACS: 剖幽析微：探究等离子级联N2氧化-电还原系统中增强NH3合成机制
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等离子体辅助的集成/级联N 2 氧化和电催化NO x - (其中x = 2，3)还原反应(pNOR-eNO x - RR)对于氨(NH 3 )的可再生合成具有很大的前景。但等离子体对N 2 和O 2 分子的活化作用和以及通过eNO x - RR合成NH 3 的机理尚不清楚，这在很大程度上限制了该工艺大规模部署。基于此， 大连理工大学邱介山 和 于畅 等报道了一种等离子体级联pNOR-eNO x - RR集成系统，它将等离子体技术的优势与电化学反应相结合，用于使用N 2 、O 2 和H 2 O分子进行NH 3 电合成。
研究人员使用铜(Cu)纳米颗粒作为代表性电催化剂，系统地研究了N 2 和O 2 分子的等离子体激活和重组过程，并且解耦了eNO x - RR在微观水平上的机理。结果表明，pNOR系统中产生的NO x 浓度与火花放电长度以及N 2 和O 2 进料气体的体积比呈现出函数关系。通过原位红外光谱和拉曼光谱监测到NO x - 的连续质子化过程和eNO x - RR的关键含N中间体(例如-NH 2 )，并进一步揭示了铜纳米粒子在eNO x - RR过程中的动态重建过程。
通过优化系统参数(放电距离为2.0 cm，进料N 2 /O 2 体积比为1:1)，Cu纳米颗粒驱动的pNOR-eNO x - RR系统最终可以实现约40 nmol s -1 cm -2 的高NH 3 产率和接近90%的法拉第效率。综上，预计这项工作将促进pNOR-eNO x - RR系统的实际开发，以实现在环境条件下直接从空气和水中绿色电合成NH 3 。
Microscopic-Level Insights into the Mechanism of Enhanced NH 3 Synthesis in Plasma-Enabled Cascade N 2 Oxidation-Electroreduction System. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c00089
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