曾志平&余丁山&杨鸿斌Angew.: MXene上Pt和Sn调控d带中心，抗CO中毒并高效催化MOR
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直接甲醇燃料电池(DMFC)因其高能量密度、高便携性和安全性而吸引了广泛的研究兴趣。并且DMFC的效率在很大程度上取决于甲醇氧化反应(MOR)催化剂的活性和耐久性。然而，由于催化剂在MOR反应会发生CO中毒，这严重降低了DMFC的效率。近日， 中山大学曾志平 、 余丁山 和 苏州科技大学杨鸿斌 等通过一种渐进的一步电化学沉积策略，成功制备出了锚定在硒掺杂MXene载体上的纳米合金(PdSn 0.5 /Se-Ti 3 C 2 )。
性能测试结果显示，Pd/Se-Ti 3 C 2 催化剂(1046.2 mA mg -1 )的MOR质量活性是Pd/Ti 3 C 2 的2倍以上，说明在MXene上引入Se原子可以增强电子转移，加速反应动力学。此外，通过Sn位点的配位，PdSn 0.5 /Se-Ti 3 C 2 催化剂(4762.8 mA mg -1 )显示出优异的MOR质量活性，是Pd/Se-Ti 3 C 2 的4.5倍，优于许多其他报道的Pd基电催化剂。更重要的是，装配有PdSn 0.5 /Se-Ti 3 C 2 电极的DMFC显示出较大的功率密度(10.2 mW cm -2 )，远远高于商用的Pd/C。
实验和理论计算表明，提高金属晶体与Se掺杂MXene载体相互作用和优化Pd-Sn活性位点的分布可以调节催化剂的d带中心，降低CO*中间体在Pd位点的吸附能和增强Sn位点上OH*的生成，加速MOR过程中随后的解吸和氧化，从而导致反应过程中的高电流密度和高MOR质量活性。
Engineering Support and Distribution of Palladium and Tin on MXene with the Modulation d-Band Center for CO-resilient Methanol Oxidation. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202209693
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