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中科院苏州纳米所康黎星/李清文团队J. Am. Chem. Soc.: 一维高熵化合物

时间：2024-04-03 来源： 浏览：

中科院苏州纳米所康黎星/李清文团队J. Am. Chem. Soc.: 一维高熵化合物

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2024年3月14日，J. Am. Chem. Soc.在线发表了中科院苏州纳米技术与纳米仿生研究所 康黎星研究员、 李清文研究员和 中国科学技术大学洪勋教授 课题组的研究论文，题目为《 One-Dimensional High-Entropy Compounds 》。

近年来，高熵化合物（ HECs ）因其非常规结构和显著的物理化学性质而受到广泛关注。HECs通常由固溶相中的五个或更多个近等摩尔主金属阳离子组成，其原子排列呈现高度无序，导致构型熵增加。因此，在HECs的合成过程中，特别是当它们的尺寸减小到纳米级甚至更小，例如亚纳米级时，很难调节HECs的结构和形态。

具有亚纳米直径的 1D HECs是非常有吸引力的，因为长程电子离域可能沿着高熵原子链发生， 从而导致非凡的性质 。然而，合成这种1D HECs是一个巨大的挑战，并且这些新结构的物理化学性质仍然模糊不清。

在此研究中，作者开发了一种 共熔-共填-共凝 -改性 （co-MFFM）方法，通过 同时将各种金属阳离子封装在单壁碳纳米管（SWCNTs）中，然后进行磷化处理来合成一维高熵金属磷化物（HEP） 。由此产生的限制在SWCNTs内的1D HEP纳米线表现出关键特征，包括 超细结构、高熵结构和非晶结构，以及核壳排列 。 SWCNTs作为壳层可以向1D HEP提供π电子以增强电子离域，并作为 原子单层保护层来 保护1D HEP，从而提高电催化活性和稳定性 。此外，co-MFFM方法展示了大规模生产的可扩展性，并显示出对各种1D HECs合成的普遍适用性。

图1  HEP@SWCNTs的 合成 示意图

图2  HEP@SWCNTs的形貌和结构表征

图3 HEP@SWCNTs和SWCNTs的光谱表征

图4  电化学表征

图5  HES@SWCNTs和HESe@SWCNTs的EDX元素映射

【 论文链接 】
Du, J., Liu, S., Liu, Y. et al. One-Dimensional High-Entropy Compounds . J. Am. Chem. Soc . , 2024 , 146, 12, 8464–8471 . https://doi.org/ 10.1021/jacs.3c14510

【其他相关文献】

[1] Zhan, C., Xu, Y., Bu, L. et al. Subnanometer high-entropy alloy nanowires enable remarkable hydrogen oxidation catalysis. Nat. Commun ., 2021 , 12, 6261. https://doi.org/10.1038/s41467-021-26425-2
[2]  Liu, J., Li, Y., Chen, Z. et al. Polyoxometalate cluster-incorporated high entropy oxide sub-1 nm nanowires. J. Am. Chem. Soc ., 2022 , 144, 23191– 23197. https://doi.org/ 10.1021/jacs.2c10602
美国印第安纳大学Nat. Synth.: 核壳纳米颗粒热转化为单分散高熵合金纳米颗粒的逆合成设计
武汉大学付磊/曾梦琪/郭宇铮团队Nature: 液态金属用于高熵合金纳米颗粒的合成
日本东北大学Nat. Commun.: 原子级控制高熵合金表面的电催化实验研究平台

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