清华大学陈翔/张强教授 JACS: 在数据驱动发掘锂电池电解液离子–溶剂化学规律领域取得新进展
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近日， 清华大学化工系陈翔课题组 在前期建立的离子–溶剂结构模型基础上，采用大数据方法进一步揭示了离子–溶剂化学理论的普遍规律，为先进电解液的设计开发提供了新的理论参考。 相关研究成果以“ Data-Driven Insight into the Reductive Stability of Ion–Solvent Complexes in Lithium Battery Electrolytes " 为题发表在 J. Am. Chem. Soc. 期刊上。 清华大学化工系助理研究员 陈翔 为文章通讯作者，清华大学化工系2022级直博生 高宇辰 、2020级直博生 姚楠 为文章共同第一作者，清华大学化工系2021级直博生余乐耕、怀柔实验室张睿、清华大学化工系张强教授为文章共同作者。 该研究得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、云南省重点研发计划、鄂尔多斯-清华大学碳中和协同创新专项等的资助。清华大学高性能计算中心提供了计算资源的支持。
为了全面分析电解液溶剂，研究者基于图论算法建立了一个大型溶剂分子数据库，并对所有分子进行了第一性原理计算。与纯溶剂相比，99%与锂离子配位的溶剂呈现出较低的最低未占分子轨道（LUMO）能级，表明形成离子–溶剂结构后，电解液还原稳定性降低。进一步研究发现溶剂分子的LUMO能级变化与锂离子和溶剂的结合能、Li–O键长等存在正相关性，并通过轨道分析深入研究LUMO能级变化的原因。
离子-溶剂复合物理论和可解释的机器学习在电解质溶剂分子中的应用对于理解影响电解质还原稳定性的因素并设计先进电解质分子具有重要意义。首先，基于图论的分子生成算法已经开发出来，用于根据特定规则构建完整的电解质溶剂分子数据库。其完整性和可移植性指导了不同场景下分子数据库的发展。 其次，离子-溶剂复合物模型在广泛的分子空间中展示出优秀的适用性，在与Li离子相互作用后，99%的分子都能提供降低的LUMO能量。此外，LUMO能量水平的变化与结合能、键长以及LUMO中碳2p轨道的比例之间存在良好的相关性。第三，可解释的机器学习的应用揭示了离子-溶剂复合物的LUMO能量水平与溶剂分子特征之间的内在联系。
总之，本工作通过数据驱动的方法探索了离子-溶剂复合物的还原稳定性，揭示了影响电解质还原稳定性的主要因素，为合理设计先进的电解质分子提供了重要的理论参考。
原文链接
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08346
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