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Nat. Commun.：张力金属环调控C-H键活化位点

时间：2023-07-19 来源： 浏览：

Nat. Commun.：张力金属环调控C-H键活化位点

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通过精确活化 C-H 化学键为构筑复杂分子结构提供一种变革性的方法。
目前的选择性活化 C-H 键方法通常基于能够产生五元环 / 六元环或者更大金属螯合环状中间体的导向基，但是目前能够生成三元环 / 四元环等张力环中间体的方法非常罕见。此外，小分子中间体物种的鉴定仍无法解决。
有鉴于此， 南京大学史状志等 报道通过控制张力 金属环 的方式， Rh 催化活化氮杂芳烃 C-H 化学键，能够调控炔烃向其吖嗪或苯环骨架结构的官能团化位置。
本文要点
要点1.  当使用联吡啶配体修饰的 Rh 催化剂，催化反应中生成三元金属环中间体；当使用 NHC 配体修饰的 Rh 催化剂，催化反应中生成四元金属环中间体。
要点2.  该反应能够用于合成一系列氮杂芳烃环，包括喹啉、苯并 [f] 喹诺酮、菲啶、 4,7- 菲啰啉、 1,7- 菲啰啉和吖啶。通过反应机理研究，给出了配体调控张力金属环中间体的选择性来源。
Longlong Xi, Minyan Wang, Yong Liang, Yue Zhao & Zhuangzhi Shi, Tunably strained metallacycles enable modular differentiation of aza-arene C–H bonds.Nat Commun 14, 3986 (2023)
DOI: 10.1038/s41467-023-39753-2
https://www.nature.com/articles/s41467-023-39753-2
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