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构建合适的金属载体相互作用是获得高效和耐腐蚀的水分解催化剂的必要条件。基于此，
南京航空航天大学彭生杰教授等人
系统研究了Ru纳米颗粒与一系列钛氧化物（包括TiO、Ti
4
O
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和TiO
2
）的相互作用机理，这些氧化物是通过简单的非化学计量工程设计的。测试发现，Ru/Ti
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在酸性介质中表现出8 mV和150 mV的超低过电位，在10 mA cm
-2
下稳定运行时间达500 h，在全pH值中扩展。同时，用Ru/Ti
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组装的质子交换膜和阴离子交换膜电解槽具有优异的性能和稳定的运行。
通过DFT计算，作者研究了Ti
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的支撑适应性对Ru位点的电子结构调制和双功能反应性的影响。根据Ru-O的Pourbaix图，Ru在OER高电位下容易过度氧化形成高价Ru
4+
，特别是在酸性环境中。界面处的Bade和价态计算表明，Ru/Ti
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界面处的Ru位点具有最高的价态，与Ru的初始价态最接近。对比Ru/TiO
2
和Ru/TiO，这种电子结构的适应性使Ru/Ti
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具有较低的界面Schottky势垒，从而加速界面电子迁移并触发HER的氢溢出机制。
在表面氧化的Ru/TiO、Ru/TiO
2
和Ru/Ti
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中，Ru位点的d波段中心分别为-1.80 eV、-1.81 eV和-2.07 eV，在U=0 V时，相应的*OH吸附自由能分别为-0.482 eV、0.435 eV和0.703 eV。Ru/Ti
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的去质子化自由能最小，OER理论势最低，增强的去质子化过程与实验结果一致。结果表明，适当的支持可以提高Ru位点的OER和HER的本征活性。
Constructing regulable supports via non-stoichiometric engineering to stabilize ruthenium nanoparticles for enhanced pH-universal water splitting.
Nat. Commun.,
2024
, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-46750-6.
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