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​北大深研院/港理工Chem：工程化Cu(I)/Cu(0)界面助力CO2电还原高效生产乙醇

时间：2023-10-09 来源： 浏览：

​北大深研院/港理工Chem：工程化Cu(I)/Cu(0)界面助力CO2电还原高效生产乙醇

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电化学CO 2 还原反应（CO 2 RR）可以将温室气体转化为高价值的化学品，如乙醇，但如何选择性地生产一直是一个主要挑战。其中，选择性生产乙醇的一种可能的策略是在关键的C-C耦合步骤中使中间体偏向乙醇途径。
基于此， 北京大学深圳研究生院杨世和教授和香港理工大学 黄勃龙教授等人 报道了通过一步脉冲电位转换，构建了由F稳定Cu(I)壳层和Cu(0)核层组成的圆盘状Cu(I)/Cu(0)界面模型（P-Cu x /Cu 2 OF）。界面区域有利于乙醇的形成，保证了高达80.2%的高FE(C 2+ )。调整Cu(I)/Cu(0)比，乙醇的产率比纯P-Cu提高18.5倍，相应的局部电流密度（ j ethanol ）达到128 mA/cm 2 。由于乙醇产物的选择性提高了3.6倍（35.4%），活性提高了7.8倍（高达288 mA/cm 2 ）。
通过DFT计算，作者探究了P-Cu x /Cu 2 OF催化剂的电子调制。作者构建了P-Cu x /Cu 2 OF之间的中频，其中表面的高富电子特征很明显，反映了CO 2 RR的高电活性。同时，投影偏态密度（PDOSs）进一步展示了电催化剂的详细电子结构。对于原始Cu 2 OF，Cu-3d轨道在E V -2.51 eV附近有一个尖峰。O-s, p轨道主要分布在E V -4.90 eV ~ E V -8.10 eV范围内，而F-s, p轨道分布在更深的位置，与O-s, p轨道重叠有限。
在形成中频后，电子结构显示明显的调制。Cu-3d轨道上移至E V -1.90 eV，显著提高了CO 2 RR的电活性。由于P-Cu和Cu 2 OF之间的密切相互作用，F-s, p轨道也表现出明显的上升趋势。随着F-s, p轨道的上移，它们与O-s, p轨道的重叠明显增强，促进了电子从电催化剂的表面转移。此外，F-s, p和O-s, p轨道与中间体的s, p轨道的改进耦合可以提供额外的活性位点，以促进中间体的稳定和进一步转化。
Engineering Cu(I)/Cu(0) interfaces for efficient ethanol production from CO 2 electroreduction. Chem, 2023 , DOI: 10.1016/j.chempr.2023.08.027.

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