钌（
Ru
）理论上被认为是一种可行的碱性析氢反应（
HER
）电催化剂，它具有快速的水分解动力学。然而，其对吸附的羟基（
OH
ad
）的强亲和力阻碍了活性位点，导致在实际的
HER
过程中的催化性能仍无法令人满意。
近日，
德累斯顿工业大学冯新亮教授，南京师范大学
Hanjun Sun
合成了一种
SnO
2
纳米颗粒掺杂的碳载
Ru
单原子（
Ru SAs-SnO
2
/C
），并作为一种新的电催化剂来调节
Ru
和
OH
ad
之间的强相互作用。
本文要点
要点
1.
研究人员首次尝试引入
SnO
2
(
一种亲氧物种，具有良好的
OH
ad
吸附能力
)
通过
Ru
和
SnO
2
之间的竞争吸附来减轻
OH
ad
在
Ru
位点上的中毒。由于
OH
ad
优先吸附在
SnO
2
上，有效地促进了
OH
ad
转移过程
(OH
ad
+ e-
⇋
OH
-
，
Vomer
反应的关键步骤
)
和
Ru
活性位点的再生。
要点2
.
制备的
Ru SAs-SnO
2
/C
催化剂在
10 mA cm
-2
下表现出低过电位（
10 mV
），
25 mV dec
-1
的低
Tafel
斜率，和在
1.0 M KOH
电解质中在
100 mV
下
5.44 H
2
s
-1
的超高周转频率（
TOF
）值，这远低于商业
Pt/C
催化剂的性能
(10 mA cm
-2
下
21 mV
的过电位，
32 mV dec
-1
的
Tafel
斜率，
0.74 H
2
s
-1
)
。此外，
Ru SAs-SnO
2
/C
在
25 mV
下的质量活性比
Pt/C
催化剂高约
8.2
倍，突出了更高的贵金属利用率。优于最近报道的其他
Pt
基和
Ru
基电催化剂。
要点3
.
结合密度泛函理论（
DFT
）
,
研究人员阐明了
SnO
2
的引入降低了
Ru
位点上的
OH
ad
中毒效应，这克服了
Volmer
步骤中的效率损失。
Jiachen Zhang, et al, Competitive Adsorption: Reducing the Poisoning Effect of Adsorbed Hydroxyl on Ru Single-Atom Site with SnO
2
for Efficient Hydrogen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202209486
https://doi.org/10.1002/anie.202209486
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原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR
