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JACS：d-π共轭聚合物的自旋-磁效应增强水氧化

时间：2024-03-12 来源： 浏览：

JACS：d-π共轭聚合物的自旋-磁效应增强水氧化

催化计
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icat2019

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深入了解自旋磁效应对 O-H 裂解的作用机制对于开发新型水氧化催化剂至关重要。
在此， 北京师范大学 Liu Lin ， Zemin Sun ，南开大学 Zhenhua Yan 设计并合成了晶体 Fe-DABDT 和 Co-DABDT （ DABDT = 2,5- 二氨基苯 -1,4 二硫醇）并优化了有效磁矩，以探索自旋磁效应在水氧化调节中的作用活动。可以发现催化剂的 OER 活性与其有效磁矩呈正相关。
本文要点
要点1.  在外磁场作用下，具有更多自旋单电子的 Fe-DABDT 比 Fe/Co-DABDT 和 Co-DABDT 对水氧化具有更强的自旋磁响应。 Fe-DABDT 的 OER 电流增加量比 Co-DABDT 高近 2 倍。
要点2.  实验和密度泛函理论研究表明，磁化的 Fe 位点可以实现亲核反应，加速电子自旋态的极化，促进 OH 的极性分解和 O-O 键的形成。
这项研究为析氧反应的自旋磁效应提供了机理见解，并进一步了解催化活性的自旋起源，有望提高制氢的能源效率。
Liu Lin, et al, Spin-Magnetic Effect of d‑π Conjugation Polymer Enhanced O-H Cleavage in Water Oxidation, J. Am. Chem. Soc., 2024
https://doi.org/10.1021/jacs.3c11907
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