王家成/马汝广EES: 电化学重构功劳大！实现NiCu基催化剂同时进行NO3RR和GOR
王家成/马汝广EES: 电化学重构功劳大！实现NiCu基催化剂同时进行NO3RR和GOR
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电催化氮还原反应(NRR)是一种在环境条件下由大气氮和水生成NH 3 的绿色可持续技术。然而，由于N 2 的溶解度低、N 2 活化困难以及竞争性析氢反应(HER)，NRR的NH 3 产率及法拉第效率较低。考虑到N=O键的离解能低于N≡N键和硝酸盐在水溶液中的高溶解度，硝酸盐的电化学还原被认为是合成氨的一种很有前途的方法。
基于此， 中国科学院大学王家成 和 苏州科技大学马汝广 等制备了一种由结晶Cu 2 (OH) 3 (NO 3 )和无定形Ni(OH) 2 组成的非贵金属NiCu-OH纳米复合预催化剂，在运行条件下可重构为高活性、稳定的阴极NO 3 RR和阳极GOR电催化剂。各种原位实验表明，在阴极NO 3 RR条件下，NiCu-OH可以转化为与无定形Ni(OH) 2 耦合的活性Cu纳米颗粒。同时，在阳极GOR条件下，NiCu-OH衍生的双金属氧化物(NiCuO)转变为与富含Cu空位的CuO复合的活性NiOOH物质。
为了进一步验证耦合策略，研究人员将对NH 4 + 具有最高选择性的R-NiCuO和对GOR具有最高活性的R-NiCuO组装到流动电解槽中，在将阳极室的电解液从纯KOH更换为含有甘油的KOH后，电池电压在100 mA cm -2 的电流密度下下降285 mV。混合式电解槽在~1.8 V的极低槽电压下具有~300 mA cm -2 的大工作电流，远优于之前报道的电解槽。
混合电解槽的NH 4 + 产率为15.3 mg h -1 cm -2 ，在1.8 V电压下的法拉第效率为71.9%，表明NH 4 + 的电化学合成是高速和选择性的。该研究的降低NO 3 RR电解槽电耗的策略为生产绿色NH 3 和其他高附加值阳极产品开辟了一条节能途径。
Reconstruction-induced NiCu-based Catalysts towards Paired Electrochemical Refining . Energy & Environmental Science, 2022 . DOI:10.1039/d2ee00461e
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