孟凡明教授，JMST观点：“一石二鸟”的催化剂！
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文 章 信 息
新型富氧空位Bi 2 MoO 6-x /MoS 2 S型异质结加强光催化还原CO 2 和高效降解盐酸左氧氟沙星：机理，DFT计算
第一作者：魏海南
通讯作者：孟凡明*
单位：安徽大学
研 究 背 景
目前，对光催化剂的研究已经不再是简单的单一领域，而是在保证高性能的前提下探索其他方面的应用，从而达到 “一石二鸟”或是“一石多鸟”的效果。然而，现有的研究中多是对催化剂单一方向的研究。本篇观点展现了将表面缺陷应用到催化剂中，不仅可以实现有机污染物的高效降解，还可以增强光催化还原CO 2 。此研究为未来的研究提供了方向，有助于催化剂多功能使用领域的研究及实际应用。
文 章 简 介
近日，来自 安徽大学的孟凡明教授 ，在国际知名期刊 Journal of Materials Science & Technology 上发表题为 “Novel oxygen vacancy-enriched Bi 2 MoO 6-x /MoS 2 S-scheme heterojunction for strengthening photocatalytic reduction CO 2 and efficient degradation of levofloxacin hydrochloride: Mechanism, DFT calculations” 的观点文章。该观点将表面缺陷应用到催化剂中，在未破坏催化剂形貌的前提下显著增强光催化还原CO 2 ，同时还可以高效降解盐酸左氧氟沙星。
图1. Bi 2 MoO 6-x /MoS 2 S型异质结
本 文 要 点
要点一：表面缺陷工程
氧空位(SOVs)是表面缺陷工程的一种，它可以诱导催化剂上的一些电子转移至能级缺陷中，以减轻电荷的积累并改善光吸收。最近的研究表明含氧空位的Bi 2 MoO 6 对诺氟沙星的压电光降解效率是纯Bi 2 MoO 6 的2.1倍。另外一项研究表明富含氧空位的Bi 2 MoO 6 比原始的Bi 2 MoO 6 在降解罗丹明B和Cr(VI)应用中分别高0.3和3.5倍。本研究中采用高温煅烧法使Bi 2 MoO 6 形成氧空位作为能级缺陷，使其导带上的电子转移至空位中以减少电荷积累。实现了光生电子和空穴的有效分离。同时在内部电场的作用下，Bi 2 MoO 6 -x 导带上积累的电子自发地流向MoS 2 ，并与MoS 2 价带上的空穴结合。因此，来自MoS 2 导带的电子(强还原性)和来自Bi 2 MoO 6 -x 价带的空穴(强氧化性)被有效地保留，而相对无效的电子(来自Bi 2 MoO 6 -x 导带)和空穴(来自MoS 2 价带)被消除。
要点二：不同空位的预测
将Bi 2 MoO 6 模型中不同位置的氧空位进行去除，通过理论计算含有不同位置空位Bi 2 MoO 6 的能带宽度，确定了实验中成功合成的Bi 2 MoO 6 -x 中氧空位的位置。
图3. 不同位置空位Bi 2 MoO 6 的模型及能带宽度
要点三：密度泛函理论计算(DFT)
采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算了半导体的能带宽度和态密度（DOS），预测了有机污染物可能会被攻击的活性位点。将实验与理论相结合，更加科学地分析了有机污染物的降解途径。DMol3计算了LVX的化学反应自由能，分析了轨道杂化和最可能分子跃迁轨道。每个原子的主要反应位置用福井指数校准。ESP负电位在羧基附近的最大，说明羧基在降解过程中容易受到攻击。ESP和f0在1 (C)和6 (N)处更负，表明它们很容易被占用。这与HUMO的计算一致，哌嗪环在降解过程中首先被占用。ESP和f0 (10 (F))也为负，表明在降解过程中它很容易被占用。通过GC-MS测试，我们提出了三种可能的降解途径。
图4. LVX的(a)化学结构, (b)差分电荷的变形密度， (c, d) HOMO和LUMO轨道, (e) f-、f+、f0和ESP指数，(f) 三条可能的降解途径
要点四：总结
本文成功设计了含有丰富表面缺陷(氧空位)的S型 Bi 2 MoO 6-x /MoS 2 异质结纳米球。一系列的表征和理论计算证明了氧空位和S型电荷转移机制。氧空位提供了丰富的催化活性位点，大大增强了对可见光的吸收，促进了光生电子空穴的有效分离。S型 Bi 2 MoO 6-x /MoS 2 异质结构在光催化还原CO 2 和降解有机污染物方面具有优异的性能，并且具有极高的稳定性。本研究对构建新型光催化剂进行CO 2 光催化还原和有机污染物降解，实现可再生能源的高效利用具有重要意义。
文 章 链 接
Novel oxygen vacancy-enriched Bi 2 MoO 6-x /MoS 2 S-scheme heterojunction for strengthening photocatalytic reduction CO 2 and efficient degradation of levofloxacin hydrochloride: Mechanism, DFT calculations
https://authors.elsevier.com/a/1iIVh3aX7LRbUo
通 讯 作 者 简 介
孟凡明 教授简介：博士毕业于安徽大学，师从安徽大学材料科学与工程学院孙兆奇教授。2012年1月至2013年2月，在美国阿肯色大学从事科学研究工作。现为安徽大学材料科学与工程学院教授，长期从事半导体纳米材料/环境友好材料/新能源材料的研究和开发。以第一或通讯作者身份在Chemical Engineering Journal, Journal of Materials Science & Technology，Separation and Purification Technology，Journal of Colloid and Interface Science等学术期刊上发表论文60余篇。
第 一 作 者 简 介
魏海南 ，安徽大学材料科学与工程学院2021级硕士研究生，研究方向为催化降解有机污染物/污水处理。
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