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中科院金属所/松山湖材料实验室马秀良、朱银莲研究员课题组《ACS AMI》：原子占位工程构筑高温单相多铁体系

时间：2023-01-30 来源： 浏览：

中科院金属所/松山湖材料实验室马秀良、朱银莲研究员课题组《ACS AMI》：原子占位工程构筑高温单相多铁体系

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单相多铁材料是一类集多种铁性序参量于单一相结构的先进功能材料，这些铁性序参量包括 ( 反 ) 铁磁序、 ( 反 ) 铁电序、铁弹序、铁涡序等，它们之间的关联与耦合是凝聚态物理领域重点关注的话题。这类材料不仅在磁电转换器件、自旋电子器件、多态存储与处理器件等应用中展现出巨大的潜力，也在基础科学领域为探索轨道、晶格、电荷、自旋等自由度的交互作用提供了良好的物质平台。然而，已报导的单相多铁材料中铁性有序温度通常远低于室温且其中的磁电耦合效应非常微弱。因此，开发一类可在远高于室温环境下服役的多铁材料对于推动这类功能材料的实际应用非常关键。

近日，中国科学院金属研究所 / 松山湖材料实验室马秀良、朱银莲研究员团队将高温有序单相多铁材料的最新研究成果以 “Achieving High-Temperature Multiferroism by Atomic Architecture” 为题发表在《 ACS Applied Materials & Interfaces 》期刊上 (DOI ： 10.1021/acsami.2c20122) 。该课题组在前期探索获得高温单相极性铁磁体系 (DOI ： 10.1021/acsami.2c15286) 的基础上，通过进一步优化化学计量比和生长动力学条件设计提出了一种原子占位工程构筑稀磁单相多铁材料的新思路。多尺度结构分析证明磁性单元在原始铁电晶格中精确取代特定位点，并且初始简单四方晶格不发生层状调制。结合系统性的物性表征证实了其极化可随外场翻转且刻写畴组态具有优异的保持性能，同时该体系的磁有序温度超过 500 K ，铁电居里温度高于 700 K ，均远高于室温。这些结果为实现应用需要的单相多铁体系提供了重要思路。金属研究所博士生曹毅为文章第一作者。此研究得到国家自然科学基金等项目的支持。
示意图 1 单相高温多铁体系的铁电翻转与保持性能、磁有序温度、磁电耦合效应汇总。
图 1 不同比例 Fe 元素置换后 PFT 薄膜的晶体结构 (a) 、四方度 (b) 和应变弛豫行为 (c) 的演化。可见随着 Fe 替换比例增加四方度逐渐下降，当比例达到 10% 时， PFT 薄膜依然保持 1.048 的四方度。且在整个成分范围薄膜中未发生层状调制。
图 2 稀磁 PFT 多铁薄膜的亚埃尺度结构与成分分析。从低倍 HAADF(a) 和原子级 HAADF (b-d) 图像可见该系列薄膜生长质量良好且界面完全共格。原子级 EDS(e-i) 分析表明磁性单元 Fe 完全替代 Ti 的位置，形成均匀有序的磁性亚晶格。
图 3 宏观和局部铁电翻转行为研究。宏观铁电测试 (a-b) 和 PFM 单点翻转实验 (c) 共同表明该系列单相多铁薄膜在室温下具有本征铁电性。极化刻写保持实验 (d) 显示 PFT 系列薄膜具有十分优异的极化保持特性，其刻写畴组态维持 15 天以上不失效。连续极化刻写与擦除实验 (e) 进一步证明该多铁薄膜具有极化双向稳定性 (Bistability) 。
图 4 宏观磁性表征 (a-c) 和元素分辨磁性研究 (d) 。随着稀磁元素比例增加，磁有序温度和室温下矫顽力增大 (c) ，磁有序温度最高可达 550 K 。 X 射线磁圆二色谱研究表明薄膜在室温下具有明显的 XMCD 信号，总磁矩可达 0.25 μ B /Fe 。
图 5 变温四方度和磁电耦合研究。变温 XRD 实验 (a) 表明 PFT 薄膜的四方度随温度升高逐渐降低，当温度为 550 ℃ 时依然保持 1.040 的四方度 (b) 。室温下磁电耦合实验 (c) 表明该系列薄膜具有可观的磁电耦合效应，其磁电耦合系数高达 250 mV cm -1 Oe -1 。

原文链接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c20122?ref=PDF

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