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清华大学水质与水生态研究中心WR：质子化氮化碳驯化微藻消除水中有机污染物

时间：2022-08-12 来源： 浏览：

清华大学水质与水生态研究中心WR：质子化氮化碳驯化微藻消除水中有机污染物

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以下文章来源于Environmental Advances ，作者安晓强副研究员

Environmental Advances .

环境催化前沿进展

第一作者：毛捷 博士研究生（清华大学）
通讯作者：安晓强 副研究员（清华大学）
论文 DOI ： 10.1016/j.watres.2022.118955
图文摘要
成果简介
近日，清华大学水质与水生态研究中心曲久辉院士团队在 Water Research 上发表题为 “Protonated carbon nitride elicits microalgae for water decontamination” 的研究论文（ DOI ： 10.1016/j.watres.2022.118955 ），旨在考查人工合成材料对微生物生长代谢过程的影响，确定实现微藻生物功能正向调节的关键因子。研究通过制备不同形貌和表面特性的氮化碳并探究氮化碳形态对微藻代谢功能的影响，利用微生物代谢组学分析等方法深入解析了氮化碳刺激下微藻生物代谢途径的变化，发现质子化的氮化碳能够通过氢键和静电作用与微藻紧密接触进而刺激微藻分泌胞外聚合物（ EPS ），温和刺激作用下微藻分泌的超氧自由基可以实现苯胺和苯酚等共存有机污染物的高效降解 。
引言

生物和材料是研究探索未知的两大重要领域，使得深刻理解人工材料与自然生物间的作用关系尤为重要。众多研究采用仿生学方法设计先进功能材料用于医学诊断、环境修复和新能源等领域。目前环境领域的研究更多关注的是人工合成新型材料用于微生物的快速灭活，利用这些材料正向调控微生物功能的研究鲜有报道。本研究通过对 g-C 3 N 4 的形态和表面结构进行调控，改变了其对水体微藻生物代谢过程的刺激程度。研究发现，表面质子化的 g-C 3 N 4 ( 记作 P-C 3 N 4 ) 能作为一种诱导剂，促进铜绿微囊藻和栅藻等消除水中共存有机污染物的能力。微生物代谢组学分析和三维荧光结果表明， P-C 3 N 4 诱导下微藻能分泌更多的 EPS 用于抵抗水中有毒物质造成的生理损伤，强化了自我保护能力后的微藻可以持续分泌超氧自由基，进而实现对水中共存有机污染物的高效降解，人工 - 生物协同体系对苯胺的消除能力较单一的生物作用提高了 5 倍以上。该研究展示了人工纳米材料正向调节微生物功能的可能性，为新型人工 - 生物耦合体系的开发提供了重要依据 。

图文导读

不同形貌 g-C 3 N 4 结构表征

Fig. 1.   (a) XRD patterns of M-C 3 N 4 , U-C 3 N 4 , D-C 3 N 4 , S-C 3 N 4 and P-C 3 N 4 ; (b) XPS survey spectrum of M-C 3 N 4 .

Fig. 2. TEM images of U-C 3 N 4 (a), E-C 3 N 4 (b), M-C 3 N 4 (c), S-C 3 N 4 (d), P-C 3 N 4 (e) and D-C 3 N 4 (f).

实验通过改变前驱体、超声剥离、表面质子化和引入缺陷的方式调控 g-C 3 N 4 的结构。 XRD 和 XPS 结果表明这些不同方式处理的样品均是由三嗪环单元组成。 TEM 清晰地观察到这些氮化碳拥有诸如薄纳米片、小颗粒堆叠和多孔等不同的微观形貌。

性能测试

Fig. 3 .  (a) Versatile g-C 3 N 4 architectures for bio-hybridization; (b) Removal of aniline by algae hybridized with various types of g-C 3 N 4 ; (c) Removal kinetics of aniline by different biotic-abiotic systems; (d) Acclimation of microalgae by different artificial materials for aniline removal; (e) Effect of alternating light-dark cycles on the removal of aniline over algae/P-C 3 N 4 ; (f) Performance of Scenedesmus/P-C 3 N 4 hybrids for aniline removal. Error bars represent the SDs of triplicates .

不同形态氮化碳与微藻共培养实验发现，质子化处理后的氮化碳具有明显促进微藻去除水中苯胺污染物的能力，其动力学常数高达 0.14 h -1 ，是纯微藻降解体系的 5.8 倍。与其他组成相似的纳米材料（石墨烯、碳纳米管）相比，质子化氮化碳同样具有更为显著的协同效果。光照下质子化氮化碳的催化作用能够进一步提升复合体系去除污染物的能力。

协同机理
Fig. 4. (a) High-resolution N 1s spectra of g-C 3 N 4 and P-C 3 N 4 ; (b) 15 N NMR spectra of g-C 3 N 4 and P-C 3 N 4 ; (c) Deconvolution of 1 H NMR spectra of g-C 3 N 4 and P-C 3 N 4 ; (d) Magnified FTIR spectra of g-C 3 N 4 , P-C 3 N 4, and algae/P-C 3 N 4 ; (e) Chemical structure of g-C 3 N 4 with notations of nitrogen and carbon species. The digital photographs demonstrate the good dispersion of P-C 3 N 4 in water; (f) SEM image of algae/P-C 3 N 4 .
XPS 和 NMR 结果表明质子化处理后在氮化碳中成功引入了 H ，并且改变了氮化碳中的成键环境， FTIR 结果也证实质子化氮化碳和微藻间氢键的形成，从而保证氮化碳与微藻间的紧密接触，这可从 SEM 直观观察。

Fig. 5. TEM images of pristine algae (a), algae/aniline (b) and algae/aniline/P-C 3 N 4 (c) after 48 h cultivation; (d) Evaluation of SOD in different abiotic/biotic systems; (e) Removal of aniline in the presence of different scavengers. TEMPO, sorbic acid, and tertiary butanol were used as scavengers for • O 2 - , 3 DOM á , and • OH respectively; (f) Extracellular superoxide production by algae in different reaction systems. Asterisks indicate the significant differences between the control and treatment groups (p < 0.05 Û , p < 0.01 ÛÛ , p < 0.001 ÛÛÛ ) ([aniline] = 1 mg/L). Error bars represent the SDs of triplicates .

微藻切片 TEM 电镜结果中发现，纯微藻体系在与苯胺溶液共培养一段时间后微藻细胞出现了明显的破损现象，而微藻和质子化氮化碳共培养的条件下，苯胺溶液对微藻的损害情况得到有效遏制，即质子化氮化碳能提高微藻的自我防御能力。此外，质子化氮化碳共培养下的微藻 SOD 活性及超氧自由基的含量也明显高于其他对照组，说明质子化氮化碳对微藻具有一定的刺激作用，引起微藻的应激反应，促进其更长效地分泌超氧自由基。
小结

本研究报道了通过氮化碳材料的形态和表面特性调节可以改变其与生物间的界面作用特征。质子化氮化碳的刺激作用下，微藻通过形成大量的胞外聚合物提高自我防御水中苯胺的生物毒害作用，温和适度的诱导刺激能够实现生物功能的正向调节，通过更加持久地分泌超氧自由基消除水中共存有机污染物。该工作为通过纳米材料诱导驯化作用设计开发具有特定功能的人工 - 生物协同复合体系提供了参考思路 。

作者介绍
曲久辉 ， 环境工程专家，中国工程院院士、发展中国家科学院院士、美国国家工程院外籍院士，清华大学特聘教授，中国科学院生态环境研究中心研究员。主要从事水质科学与工程技术研究，重点关注饮用水水质风险控制、受污染水体生态修复等方面的理论探索、技术创新和工程应用。已在国内外学术期刊发表研究论文 400 余篇，获授权中国、美国、欧洲等中国和国际发明专利 80 余项， 2014 年当选国际水协（ IWA ） Distinguished Fellow 。曾两次获得国家科学技术进步二等奖及国家技术发明二等奖， 2009 年获得何梁何利科学技术进步奖， 2010 年分别获得全球和东亚地区 IWA 创新项目奖等 。
安晓强 ，清华大学环境学院，副研究员。主要从事高级氧化净水原理、水处理同步产能技术以及新型环境功能材料开发的研究，特别是针对异相催化剂反应效率低制约其规模化应用的瓶颈问题，对催化剂构效关系、催化活性物种调控方法等重要科学问题进行了深入研究，揭示出多相催化反应界面电荷分布及重构过程对活性物种生成的重要影响，以及这些活性物种在典型污染物降解中所起的作用，并结合催化反应界面物质扩散过程的调控，实现了新型催化剂在三维穿透式电极、多元协同高级氧化以及膜耦合催化等新型反应体系中的应用。在 Advanced Energy Materials 、 Nano Energy 、 Applied Catalysis B-Environmental 、 Environmental Science & Technology 等国际期刊发表 SCI 收录论文 100 余篇，被引用 4,500 余次，授权发明专利 6 项。
毛捷 ，女，博士毕业于清华大学环境学院，师从曲久辉院士，现为中国科学院生态环境研究中心特聘研究助理。研究方向：环境纳米材料与微生物界面作用机理探究。
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