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田洋AM: 一石二鸟！通过串联水氧化促进Cr1/CoSe2电化学苯乙烯转化

时间：2022-05-13 来源： 浏览：

田洋AM: 一石二鸟！通过串联水氧化促进Cr1/CoSe2电化学苯乙烯转化

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单原子催化剂(SAC)以其优越的活性、更高的金属利用率和更高的选择性，在电催化领域备受青睐。然而，由于单个位点不能有效催化整个体系中的所有反应，SAC的活性往往受到多中间体复杂反应的限制。尽管将额外的活性中心引入SACs有可能打破这一限制，但中间体的时空转移催化作用和内在的协同机制仍有待探索，从而导致低产品收率和不良副反应。此外，对催化剂在工作条件下的重构认识不足，也增加了其设计的难度。因此，构建具有特定功能的活性位点来催化串联系统中的复杂反应仍然面临巨大挑战。
基于此， 首都师范大学田洋 课题组制备了一种单原子催化剂，Cr原子原子分散在CoSe 2 载体(Cr 1 /CoSe 2 )上，其中Co和Cr位点分别具有氧化水和苯乙烯的特定功能。
锚定的Cr单原子不仅可以作为苯乙烯氧化的活性中心，还可以通过电子-金属-载体相互作用(EMSI)促进Co位的水氧化性能。结果表明，在1.6 V Ag/AgCl 的条件下，该催化剂对苯甲醛的选择性高达95%，苯乙烯的转化率为88%，几乎超过了以前所有使用外源氧化剂的催化体系。
基于同位素示踪法、同位素标记原位拉曼光谱以及ASEXAFS实验，研究人员提出了一种串联反应机理以解释Cr 1 /CoSe 2 对苯乙烯选择性氧化性能的增强。首先，*OOH中间体是在水氧化过程中由Cr 1 /CoSe 2 的共位生成的，然后*OOH将从相邻的Co站点迁移到Cr站点；同时，Cr-SAC的配位环境在*OOH的攻击下形成了一种新的O-Cr-OH结构；经过质子耦合电子转移过程形成的O-Cr-O物种进一步催化苯乙烯的氧化裂解。在这种串联体系的框架内，*OOH中间体从相邻的Co位点迁移，促进了O-Cr-O中间体的形成，从而大大加速了苯乙烯的氧化动力学。
该研究开发了一种基于串联催化的多物种共氧化新策略，提出了苯乙烯氧化的无过氧化物方法，为SAC的设计提供了新的见解。
Boosting Electrochemical Styrene Transformation via Tandem Water Oxidation over Single-Atom Cr 1 /CoSe 2 Catalyst. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202200302
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