何广智/贺泓Nature子刊：剖幽析微：揭示NO2对Cu-SSZ-13催化NH3-SCR的抑制作用
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NO x 与NH 3 (NH 3 -SCR)的选择性催化还原是去除NO x 最广泛采用的技术。商用Cu基小孔SSZ-13(Cu-SSZ-13)沸石催化剂对于用NH 3 对NO x 进行选择性催化还原(SCR)具有高活性。然而，在NO 2 存在的情况下，Cu-SSZ-13催化剂在低温下的活性会受到抑制，这与NO 2 - 明显加速NO x 转化率的其他典型的SCR催化剂系统不同。NO和NO 2 总是共存的，因此探究清楚NO 2 - 对活性Cu位点在SCR反应中的影响具有重要意义。
近日， 中科院生态环境研究中心何广智 、 贺泓 等结合动力学实验、原位光谱和理论计算，以探究NO 2 存在的情况下对Cu-SSZ-13催化剂上的SCR反应的影响。
动力学实验和原位X射线吸收精细光谱(XAFS)研究了NO和NO 2 存在的SCR反应情况以及在SSCR(只有NO)、FSCR(NO和NO 2 )和NO 2 -SCR(NO 2 )反应条件下Cu物种的存在形式。结果表明，在反应过程中，NO 2 的强氧化作用会导致Cu离子形成Cu II 物种(fw-Cu 2+ 和NH 3 -溶剂化的Cu II )，这阻碍Cu物种的移动，抑制了催化剂的催化活性。
实验和密度泛函理论计算(DFT)表明，相比于具有移动能力的双核Cu位点，动能力较弱的Cu II 位点的SCR催化反应能垒更高；并且与Cu II 位点相比，含有NO 2 的SCR反应更容易在Brønsted酸性位点上发生。总的来说，该项工作揭示了NO 2 在NH 3 -SCR反应中起到的作用，并展示出Cu-SSZ-13催化剂在NO 2 和NO同时存在下的应用潜力。
Strikingly Distinctive NH 3 -SCR Behavior over Cu-SSZ-13 in The Presence of NO 2 . Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-32136-z
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