Angew：Ru/TiO2催化选择性PET氢解

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聚对苯二甲酸乙二醇酯（ PET ）的加氢反应能够制备苯、甲苯、二甲苯，但是加氢反应选择性的控制非常困难。

有鉴于此， 华东理工大学张晶（ Jing Zhang ）、曹约强（ Yueqiang Cao ）、上海同步辐射光源李丽娜（ Li Lina ）等 发现 “Ru 配位环境 ” 导向反应选择性的现象，吸附分子 Ru 位点吸附的配位结构与 PET 加氢反应过程中的变化过程密切有关。

本文要点

要点1.  当 Ru 的配位数目为 ~5.0 ，边缘 / 角位点 Ru 原子是主要位点，反应以 77 % 的收率生成二甲苯；当 Ru 的结构主要为阶梯位点，反应主要产物是气体和饱和烃。

要点2.  通过 DFT 理论计算和同位素标记，说明 低配位的边缘 Ru 位点倾向于以 “ 直立 ” 结构吸附芳烃分子，配位饱和的 Ru 位点倾向于以 “ 平躺 ” 结构吸附 。这项研究结果说明反应路径能够通过调节 Ru 配位结构从而控制反应物 / 中间体的结合结构，从而能够高效的将 PET 转化为二甲苯。

Mingxing Ye, Yurou Li, Zhirong Yang, Chang Yao, Weixiao Sun, Xiangxue Zhang, Wenyao Chen, Gang Qian, Xuezhi Duan, Yueqiang Cao, Lina Li, Xinggui Zhou, Jing Zhang, Ruthenium/TiO ₂ -Catalyzed Hydrogenolysis of Polyethylene Terephthalate: Reaction Pathways Dominated by Coordination Environment, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202301024

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202301024

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