打破校史,陕西理工大学合作迎来首篇Nature!
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单原子催化剂(SACs)具有明确的活性位点,使其成为有机合成的潜在兴趣。 然而,由于空间环境和电子量子态的限制,这些稳定在固体载体上的单核金属的结构可能不是催化复杂分子转化的最佳选择。
2023年9月20日, 新加坡国立大学吕炯、朱烨、许民瑜(KOH Ming Joo)、新加坡科技研究局(A*STAR) Xi Shibo、 清华大学李隽及瑞士苏黎世联邦理工学院 Javier Pérez-Ramírez共同通讯(新加坡国立大学Hai Xiao, Zheng Yang, 陕西理工大学 Yu Qi和新加坡国立大学Guo Na为共同第一作者)在 Nature 在线发表题为“ Geminal-atom catalysis for cross-coupling ”的研究论文, 该研究报道了一类非均相双原子催化剂(GACs),它们以特定的配位和空间接近对单原子位点进行配对。
在聚合物碳氮(PCN)基质中,具有离域π键性质的规则分离的氮锚定基团允许在高金属密度下以约4 Å的基态分离配位。GACs中单个Cu位点的自适应配位使得Cu-Cu动态成键的协同桥耦途径能够以低激活势垒实现多种C - X (X = C, N, O, S)交叉偶联。原位表征和量子理论研究表明,这种交叉偶联的动态过程是由两种不同的反应物在双金属位点的吸附引起的,使得均偶联不可行。 GACs的这些固有优势使其能够组装具有多个配位位点的杂环,具有空间拥塞的支架和具有高特异性和稳定活性的药物。放大实验和转化为连续流表明广泛适用于精细化学品的制造。
最后,iNature发现这是陕西理工大学发表的首篇 Nature 成果。
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