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Angew：理论指导设计Pd3Cu电催化甲醇羰基化

时间：2024-06-04 来源： 浏览：

Angew：理论指导设计Pd3Cu电催化甲醇羰基化

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通过 Pd 催化剂进行电催化 CO 和 CH 3 OH 羰基化制备二甲基碳酸酯是具有前景的 C1 原料增值化技术。但是该电催化反应需要较高的工作电位，而且产物的 DMC 选择性较低，甲醇容易发生严重的过氧化，这些困难导致电催化 CO 和 CH 3 OH 转化难以得到应用。
有鉴于此， 中国科学院兰州化物所何林研究员、 Yang Huang，复旦大学刘智攀 通过理论计算分析，发现 Pd 0 和 Pd 4+ 表面吸附中间体的相互作用，并且发现强氧化性电极电势导致 Pd 催化剂表面的结构重构降低 CO 吸附，因此影响电催化生成 DMC 。
本文要点
要点1.  基于理论研究结果，发展了一种简单方便的两步热震荡制备 PdCu 合金催化剂并应用于电催化制备 DMC 。
要点2.  理论预测的高活性 Pd 3 Cu 电催化剂在现有的 Pd 电催化剂中表现最好的催化活性，在 1.0 V 过电势 DMC 的选择性最高（ 93 % ）。原位光谱表征结果验证了 Cu 掺杂在增强 Pd 催化反应中的双重作用。
Yunru Shi, Yi-Fan Hu, Jinyu Ye, Gang Zhong, Chungu Xia, Zhi-Pan Liu, Yang Huang, Lin He, Stabilization of Pd0 by Cu Alloying: Theory-Guided Design of Pd3Cu Electrocatalyst for Anodic Methanol Carbonylation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202401311
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202401311
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