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朱永法等Chem：价带内产生空穴以增强可见光下氧化电势

时间：2024-02-27 来源：浏览：

朱永法等Chem：价带内产生空穴以增强可见光下氧化电势

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打破氧化电位和光谱响应范围之间的权衡一直是光催化领域的一个持久挑战。

近日， 清华大学 Zhu Yongfa 、 Zhou Qixin 、哈尔滨工业大学 Nan Jun 提出了一种在可见光下有机共轭分子晶体价带内（ VB 内）产生空穴的通用方法。

本文要点

要点1. Fe ³⁺ 引入了缺电子前体，使电子能够从 VB 内部过渡到 VB 侧。通过研究五种典型的共轭光催化剂，作者证明在可见光下产生了具有强氧化电势的空穴。对于 PTCDA 分子晶体， VB 内的空穴（ HOCO-1β ）与羰基偶联，形成空穴偶联的羰基位点（ –C=O ⁺ ），并将空穴寿命延长 241 倍至 84.5 ns 。

要点2. 随后，从 –C=O ⁺ 到反应物的有效空穴转移引发氧化反应。高能光生空穴表现出可扩展的氧化适用性，例如在自然阳光下降解水中的有机污染物。

Yan Guo et.al Generation of holes from intra-valence band for enhanced oxidation potentials under visible light Chem 2024

DOI: 10.1016/j.chempr.2024.01.022

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2024.01.022

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