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Angew：Pd-O-Gd结构促进电催化ORR

时间：2023-11-16 来源：浏览：

Angew：Pd-O-Gd结构促进电催化ORR

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Pd 基催化剂材料的 ORR 催化活性位点密度、本征催化活性、催化剂的持久性是此类材料能够应用于工业能量器件的关键。

有鉴于此， 南京师范大学付更涛、中国林业科学研究院林产化学工业研究所孙康等 通过稀土 MOF 材料构筑一系列碳基稀土氧化物（ Gd ₂ O ₃ , Sm ₂ O ₃ , Eu ₂ O ₃ , CeO ₂ ），调节 Pd-Re _x O _y 的界面相互作用实现调节 ORR 催化活性。

本文要点

要点1. Pd-Gd ₂ O ₃ /C 催化剂材料通过 Pd 和 Gd ₂ O ₃ 之间的强耦合作用，形成 Pd-O-Gd 结构，并导致 Pd 和 Gd ₂ O ₃ 之间电荷重新分布 。 Pd-Gd ₂ O ₃ /C 催化剂实现了优异的 ORR 催化活性，起始电势达到 0.986 V ，半波电位达到 0.877 V ，同时催化剂具有优异的稳定性。 Pd-Sm ₂ O ₃ /C 、 Pd-Eu ₂ O ₃ /C 、 Pd-CeO ₂ /C 催化剂同样具有类似的 ORR 催化活性效果。

要点2. 理论分析发现 Pd 和 Gd ₂ O ₃ 之间的耦合作用能够促进 Pd-O-Gd 电荷转移，增加 Pd-*OH 反键轨道的占据，优化 ORR 决速步骤的 *OH 吸附。研究随着 pH 变化改变的反应微动力学，发现 Pd-Gd ₂ O ₃ 的性能与理论 ORR 活性非常接近，而且性能优于相同条件的 Pt 催化剂。由于 Pd-Gd ₂ O ₃ /C 的优异 ORR 性能，在 Zn- 空气电池中同样表现了优异的性能。

Shuwang Ning, Meng Li, Xuan Wang, Di Zhang, Baiyu Zhang, Caikang Wang, Dongmei Sun, Yawen Tang, Hao Li, Kang Sun, Gengtao Fu, Importing Antibonding-Orbital Occupancy through Pd-O-Gd Bridge Promotes Electrocatalytic Oxygen Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202314565

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202314565

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