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刘锴/李佳/孙颖慧Nat. Commun.: Mo2C/MoC/CNT超快自热合成!可在高电流密度下催化析氢反应

时间:2022-06-27 来源: 浏览:

刘锴/李佳/孙颖慧Nat. Commun.: Mo2C/MoC/CNT超快自热合成!可在高电流密度下催化析氢反应

原创 慕瑾 催化开天地
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设计具有成本效益和高效的催化剂来电解水是生产氢气是缓解全球能源问题的有效解决途径。电解水的实际应用中,需要在高电流密度(≥1000 mA cm -2 )下工作的高活性和稳定的析氢反应催化剂,但同时提高析氢催化剂的催化活性和界面稳定性仍然具有挑战性。
近日, 清华大学刘锴李佳北京科技大学孙颖慧 等报道了一种快速、节能、自热的方法,通过超快加热和冷却来合成高效的Mo 2 C/MoC/碳纳米管析氢催化剂。
研究人员使用碳纳米管(CNT)薄膜作为热源和载体,在Mo和C前体存在的条件下,在数百毫秒内快速改变其温度以原位合成坚固的Mo 2 C/MoC/CNT复合膜。所制备的均匀分散的Mo 2 C/MoC异质纳米颗粒尺寸为几十纳米,与CNT薄膜形成强化学键,大量的Mo 2 C/MoC界面为HER提供了丰富的活性位点。
因此,Mo 2 C/MoC/CNT薄膜在1 M KOH中,在1500 mA cm -2 的高电流密度下具有255 mV的低过电位;Mo 2 C/MoC和CNT之间的强化学键显着削弱了在高电流密度下Mo 2 C/MoC纳米颗粒的溶解和脱落,Mo 2 C/MoC/CNT在500和1000 mA cm -2 下工作14天后,过电位分别仅变化约32和约47 mV。
通过实验和理论计算,揭示了复合催化剂保持高活性和高稳定性的机理:
1.超快加热和冷却以及短的生长时间有利于Mo 2 C/MoC的均匀分散和大量Mo 2 C/MoC异质界面的形成;
2.Mo 2 C/MoC异质界面处的电荷转移导致在Mo 3+ (H*的强吸附)和Mo 2+ (H*的强解吸)之间形成适度的H*吸附,因此,Mo 2 C/MoC异质界面作为主要的HER活性位点,具有适中的ΔG H* ,即使在高电流密度下,吸附和解吸也能顺利进行;
3.Mo 2 C/MoC颗粒与CNT基体之间由于瞬时高温形成强化学键,防止催化剂颗粒脱落,使得Mo 2 C/MoC/CNT薄膜在高电流密度下具有长期稳定性。
Ultrafast Self-heating Synthesis of Robust Heterogeneous Nanocarbides for High Current Density Hydrogen Evolution Reaction. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-31077-x

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