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Research Article|超高循环稳定性的CC@BCN@PANI核壳纳米阵列基锌离子混合超级电容器

时间：2023-07-05 来源：浏览：

Research Article|超高循环稳定性的CC@BCN@PANI核壳纳米阵列基锌离子混合超级电容器

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文章亮点

本文所设计的CC@BCN@PANI三维纳米阵列结构可以释放电极在弯折和扭转条件下产生的应力，进而保持优异的结构稳定性，有效防止PANI材料的脱落；3D的BCN纳米阵列结构还可以在充放电过程中为聚苯胺分子链的膨胀和收缩提供空间；此外，在包裹在BCN纳米阵列表面的聚苯胺可以大大增加其与电解质的接触面积，有利于离子的吸附和扩散。所组装的CC@BCN@PANI//Zn具有显著增强的倍率性能和超高循环稳定性。

主要研究结论

本文设计并构筑了CC@BCN@PANI核壳纳米阵列材料，以此作为正极，锌箔作为负极所组装的ZHSC展现出优异的电化学性能，如具有较高的比电容145.8 mAh/g (0.5 A/g)，能量密度116.78 Wh/kg，高功率密度12kw/kg和超长循环寿命。此外，以CC@BCN@PANI电极为正极组装的FZHSCs器件也表现出优异的能量输出、弯曲性能和稳定性。

研究背景及意义

如何开发兼具优异循环稳定性和高能量密度的锌离子混合超级电容器（ZHSCs）正极材料成为了目前全世界范围关注的研究热点。在电化学储能领域中，导电聚合物因成本低、电导率高、低密度、高比容量以及高度的灵活性作为 ZHSCs 的电极材料被研究人员广泛关注。其中，聚苯胺(PANI) 因具有较高的理论容量和灵活性被认为是最有发展潜力的ZHSCs电极活性材料之一。但是其本身在长时间可逆的充放电过程中，因离子的掺杂/去掺杂使得体积发生变化，结构容易遭到破坏，使得PANI基ZHCs的循环寿命和倍率性能较差，难以满足实际应用需要。

主要研究内容

针对上述问题，以柔性碳布为基底，通过简单的高温煅烧以及电化学沉积方法在碳布表面构建了聚苯胺包覆的BCN核壳纳米阵列(CC@BCN@PANI)。借助SEM、XRD、XPS和FTIR一系列表征测试方法，研究了CC@BCN@PANI 电极的表面形貌、元素组成和化学键的结合情况。分析验证了 PANI在CC@BCN表面成功沉积的同时，也揭示了由于PANI与CC@BCN的协同作用，在ZHSCs 充放电过程中提升电子的转移速度、降低材料的内阻、改善其动力学过程、提高电荷存储能力，并且大大改善 PANI 在充放电过程中因体积膨胀/收缩导致的倍率性能和循环稳定性较差的缺陷，从而提升 ZHSCs 的倍率性能和超高循环稳定性(2 A/g电流密度下，8000次充放电循环后容量保持86%，库仑效率接近100%）。

图1 CC@BCN@PANI正极材料制备流程图

图2 (a, b) CC@BCN和(c-e) CC@BCN@PANI的SEM图；(f) CC@BCN@PANI的元素映射图像。

图3 CC, CC@BCN，CC@PANI和CC@BCN@PANI的(a) XRD、(b) FTIR和(c) XPS 图谱；(d) CC@BCN、(e) CC@PANI和(f)CC@BCN@PANI的N 1s 图谱。

图4 Coin-type ZHSCs的电化学性能。

(a) 2 mV/s电流扫描速率下的CV曲线；(b) 电流密度为0.5 ~ 15 A/g时的GCD曲线；(c)相应的比电容；(d)倍率性能；(e) 拟合后的EIS曲线；(f) Ragone plots图；(g) 2 A/g电流密度下的循环稳定性。

原文信息

CC@BCN@PANI core-shell nanoarrays as ultra-high cycle stability cathode for Zn-ion hybrid supercapacitors

Shixian XIONG, Hongcheng KE, Lei CAO*, Yu WANG, Qian ZHU, Liqin ZHONG, Lanlan FAN*, Feng GU*

Author information：

Nanchang Key Laboratory for Advanced Manufacturing of Electronic Information Materials and Devices/Jiangxi Provincial Key Laboratory for Simulation and Modelling of Particulate Systems, International Institute for Innovation, Jiangxi University of Science and Technology, Nanchang 330013, China

Abstract：

Exploring cathode materials that combine excellent cycling stability and high energy density poses a challenge to aqueous Zn-ion hybrid supercapacitors (ZHSCs). Herein, polyaniline (PANI) coated boroncarbon-nitrogen (BCN) nanoarray on carbon cloth surface is prepared as advanced cathode materials via simple hightemperature calcination and electrochemical deposition methods. Because of the excellent specific capacity and conductivity of PANI, the CC@BCN@PANI core-shell nanoarrays cathode shows an excellent ion storage capability. Moreover, the 3D nanoarray structure can provide enough space for the volume expansion and contraction of PANI in the charging/discharging cycles, which effectively avoids the collapse of the microstructure and greatly improves the electrochemical stability of PANI. Therefore, the CC@BCN@PANI-based ZHSCs exhibit superior electrochemical performances showing a specific capacity of 145.8 mAh/g, a high energy density of 116.78 Wh/kg, an excellent power density of 12 kW/kg, and a capacity retention rate of 86.2% after 8000 charge/discharge cycles at a current density of 2 A/g. In addition, the flexible ZHSCs (FZHSCs) also show a capacity retention rate of 87.7% at the current density of 2 A/g after 450 cycles.

Keywords：

CC@BCN@PANI cathode, Zn-ion hybridsupercapacitor, core-shell nanoarrays, high energydensity, ultra-high cycle stability

Cite this article

Shixian XIONG, Hongcheng KE, Lei CAO, Yu WANG, Qian ZHU, Liqin ZHONG, Lanlan FAN, Feng GU. CC@BCN@PANI core-shell nanoarrays as ultra-high cycle stability cathode for Zn-ion hybrid supercapacitors. Front. Energy, https://doi.org/10.1007/s11708-023-0882-8

作者简介

曹磊， 博士，江西理工大学特聘副教授，硕士生导师，主要研究方向：锌基电化学储能器件设计与构筑。主持江西省基金项目2项，近年来以第一作者或通讯作者在Additive Manufacturing，ACS Applied Materials & Interfaces，Journal of Energy Chemistry，Journal of Materials Chemistry A等国际知名杂志上发表论文20余篇，授权国家发明专利6项。

范兰兰， 博士，江西理工大学特聘副教授，硕士生导师，主要研究方向：一维纳米材料的设计及其在能源存储与转换领域的应用研究。主持江西省基金项目2项，参与国家自然基金2项，近年来以第一作者或通讯作者在Energy Storage Mater.、Adv. Funct. Mate.、Chem. Eng. J.、ACS Sustain. Chem. Eng.和J. Energy Chem.等国际期刊发表相关SCI收录论文20余篇，申请国家发明专利8项，授权4项，获得软件著作权5项。

顾锋， 博士，江西理工大学特聘教授，硕士生导师，拥有了30余项专利成果；获批国家自然科学基金、省部级重点研发计划及揭榜挂帅等项目10余项；发表SCI论文120余篇，被引5000余次，获批国际先进材料学会（IAAM）会士、江西省双千计划人才等荣誉称号。曾获教育部自然科学一等奖、上海市科技进步一等奖、上海市自然科学二等奖、山东省自然科学奖三等奖等奖项。

Frontiers in Energy （SCI，2021 IF 2.964），能源领域综合性英文学术期刊，于2007年创刊，现为中国工程院院刊之一 (Transactions of CAE)。由翁史烈院士和倪维斗院士任名誉主编。中国工程院黄震院士、周守为院士、苏义脑院士和彭苏萍院士任主编，加拿大皇家科学院/加拿大工程院张久俊院士、美国艺术与科学院Radenka Maric院士、Nicolas Alonso-Vante 教授和巨永林教授任副主编。

出版能源领域原创研究论文、综述、展望、观点、评论、新闻热点等。涉及领域包括（不限于）：能源转化与利用，可再生能源，储能技术，氢能与燃料电池，二氧化碳捕集、利用与封存，动力电池与电动汽车，先进核能技术，智能电网和微电网，新型能源系统，能源与环境，能源经济和政策等。

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