崔屹教授/鲍哲南教授联手最新JACS！

在库仑效率>95%时，锂金属负极（LMA）的大部分容量损失是通过固体电解质界面相（SEI）的形成和生长造成的。然而，这种情况发生的机制尚不清楚。直接影响SEI形成和增长的一个属性是SEI在电解液中的溶解度。

鉴于此， 斯坦福大学 崔屹教授 、 鲍哲南教授 采用在线电化学石英晶体微天平（EQCM）系统地量化和比较了从为LMAs优化的醚基电解液中提取的SEI的溶解度。 在这项工作中建立的溶解度、钝化性和循环性之间的相关性显示，SEI在电解液中的溶解是造成钝化性和电化学性能差异的主要因素。结合EQCM、X射线光电子能谱（XPS）和核磁共振（NMR）光谱的结果，作者表明溶解度不仅取决于SEI的组成，也取决于电解液的特性。这提供了一个关键的信息，可以帮助最大限度地减少电池循环和老化过程中由于SEI的形成和增长而造成的容量损失。

文章要点：

1. 这项工作利用EQCM系统地量化了从为LMAs优化的电解质中提取的SEI的溶解度。将SEI的溶解度结果与从库仑实验中获得的性能指标进行比较，使得能够在溶解度、钝化性和循环性之间建立一种关联。

2. 在此基础上，作者表明，通过改变SEI溶解度平衡，可以进一步延长最佳电解液的循环寿命，这表明溶解是诱发界面相降解及其后续修复的主要机制之一。

3. 界面相和电解质的化学特性显示，这种溶解不仅取决于SEI的组成，而且还取决于电解质的物理和化学特性。这是一个重要的信息，它引入了另一个设计原则，以尽量减少锂金属电池循环和日历老化期间的容量损失。

图1 使用EQCM对SEI溶解度进行系统量化

图2 SEI溶解和钝化

图3 SEI及其可溶性物种的组成分析

图4 SEI溶解对锂金属负极可循环性的影响

图5 概述SEI溶解及其如何影响锂金属负极循环性能的示意图

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